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  中山大學(xué)陳小明院士、張杰鵬教授研究團隊長期從事功能配位化學(xué)和配位聚合物晶體工程研究，在化工分離與吸附等領(lǐng)域取得重要突破。該團隊在Science, Nature Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., Adv. Mater., Acc. Chem. Res., Chem. Rev., Chem. Soc. Rev.等期刊發(fā)表論文400余篇，（含73篇《科學(xué)》、《美國化學(xué)會志》和德國《應(yīng)用化學(xué)》等IF > 8.6期刊論文）,SCI他引累計超過3萬次,獲授權(quán)專利8項。陳小明院士于1996年獲國家自然科學(xué)基金杰出青年科學(xué)基金資助，1999年獲聘長江學(xué)者特聘教授，2009年當選中國科學(xué)院院士；張杰鵬教授于2012年獲國家自然科學(xué)基金杰出青年科學(xué)基金資助，2015年獲聘長江學(xué)者特聘教授；張偉雄副教授于2017年獲國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金資助。

陳小明院士指導(dǎo)研究生實驗工作

  近日，中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院陳小明院士、張杰鵬教授團隊就配位聚合物多孔材料設(shè)計、合成、氣體吸附和相關(guān)機理的研究成果作相關(guān)介紹。

  丁二烯是產(chǎn)量最大的化工產(chǎn)品之一，其生產(chǎn)過程中需要耗費大量的能量和有機溶劑對成分復(fù)雜的C4烴類混合物進行蒸餾分離。利用多孔材料進行吸附分離是一種潛在的高效分離提純方法，但分子較小、極性較大的丁二烯容易被吸附，在脫附過程中不但容易被殘留的其它C4烴類污染，而且容易受熱聚合。他們前期已經(jīng)發(fā)現(xiàn)可以利用合理設(shè)計的超微孔親水多孔材料對C2烴類實現(xiàn)反常的極性選擇。針對丁二烯分子柔性顯著小于其它鏈狀C4烴類的特點，他們希望能進一步通過特殊的孔道形狀控制這些柔性客體分子的構(gòu)型，利用構(gòu)型變化的能量差獲得反常的吸附選擇性和最優(yōu)的C4烴類吸附分離順序。

張杰鵬教授

張偉雄副教授

  研究團隊對10例代表性配位聚合物多孔材料的計算機模擬和實驗結(jié)果證實，形狀尺寸合適的離散孔洞最有利于控制柔性客體分子的構(gòu)型和并反轉(zhuǎn)吸附選擇性，而連續(xù)的孔道對客體分子的吸附擴散又是必須的。通過模擬計算,發(fā)現(xiàn)具有準離散孔洞的柔性多孔材料MAF-23在兩種要求中取得平衡，實現(xiàn)了反常而且最優(yōu)的C4烴類混合物吸附分離順序。常溫常壓下將丁二烯、丁烯、異丁烯和丁烷混合物通過MAF-23填充的固定床吸附裝置后，吸附最弱的丁二烯最先流出而且純度很容易達到99.9%，同時可避免常規(guī)純化方法中因加熱而產(chǎn)生的丁二烯自聚問題。相關(guān)工作發(fā)表于國際權(quán)威雜志《科學(xué)》上,受到了廣泛的關(guān)注。

  乙烯、丙烯和1,3-丁二烯等小分子烯烴是世界上最大宗幾種化工產(chǎn)品/原料。為了將它們和其它相似飽和/不飽和烴類副產(chǎn)品分離，需要使用高能耗和環(huán)境不友好的低溫高壓或溶劑萃取精餾技術(shù)。

  基于分子幾何和物理性質(zhì)差別，多孔材料可以對混合物中各組分產(chǎn)生差異性吸附，但常規(guī)多孔材料對分子量相似的烴類分子缺乏識別機制，吸附選擇性通常很低。配位聚合物是一種新型多孔材料，具有結(jié)構(gòu)多樣、可設(shè)計、易修飾等優(yōu)勢，可以利用氫鍵、配位鍵等識別機制增強對不飽和烴的吸附作用，或利用精確控制的孔徑排除對較大的飽和烴的吸附。近年來，配位聚合物多孔材料已經(jīng)在小分子烴類混合物分離領(lǐng)域取得了系列令人矚目成果。

  雖然親水性多孔材料都選擇性吸附極性更大的不飽和烴類，利用超微孔表面精確排列的氫鍵受體，有可能高效識別并結(jié)合極性較低的烷烴而非極性較大的烯烴，即實現(xiàn)選擇性的反轉(zhuǎn)。目前該團隊的研究結(jié)果表明，主客體超分子作用、主體柔性和客體柔性都對反轉(zhuǎn)吸附選擇性至關(guān)重要。這些策略有望用于設(shè)計合成具有更理想吸附分離效果的新型多孔材料。

  團隊未來將繼續(xù)瞄準配位聚合物多孔材料化學(xué)與晶體工程國際前沿與國家重大需求，充分發(fā)揮團隊的研究特色與整體優(yōu)勢，與國外廣泛合作，圍繞新型化工吸附分離材料、新型綠色產(chǎn)能材料等方面的基礎(chǔ)及應(yīng)用基礎(chǔ)研究，來滿足我國經(jīng)濟社會高速發(fā)展對清潔可持續(xù)能源的需求，以及廣大人民群眾對環(huán)境和健康的更高要求等。 

  論文鏈接：http://science.sciencemag.org/content/356/6343/1193