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  該研究報(bào)道了一種具有正相對(duì)陰離子親和力的親陰離子聚合物電解質(zhì)。通過引入弱吸附陽離子的聚合物主鏈和強(qiáng)吸附陰離子的另一條聚合物鏈，削弱了Zn2?的陽離子-偶極配位作用，從而促進(jìn)鹽的解離并限制陰離子的遷移。該聚合物電解質(zhì)設(shè)計(jì)理念通過使用聚丙烯酰胺和芳綸納米纖維得以驗(yàn)證。制備的親陰離子聚合物水凝膠電解質(zhì)（APHE）有效抑制了析氫反應(yīng)（HER），形成了薄且強(qiáng)附著性富無機(jī)物固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）。該親陰離子聚合物電解質(zhì)還展現(xiàn)出高Zn²⁺遷移數(shù)（0.71），使得Zn_0.25V₂O₅||Zn（30 μm）軟包電池（4.9 mAh cm^-2）在超過270次循環(huán)后仍能實(shí)現(xiàn)高度可逆性。

  該工作以“Customizing Ion Transport by Anionphilic Nanofiber-Polymer Electrolyte for Stable Zinc Metal Batteries”為題發(fā)表在《Advanced Materials》上（10.1002/adma.202519057）。文章第一作者是東華大學(xué)朱小青博士。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。

圖1 親陰離子聚合物電解質(zhì)的設(shè)計(jì)原理

圖2 水凝膠基質(zhì)中的選擇性離子調(diào)控

圖3 驗(yàn)證聚合物電解質(zhì)親陰離子作用的界面光譜表征

圖4 界面化學(xué)與SEI結(jié)構(gòu)表征

  總之，該研究報(bào)道了一種用于穩(wěn)定充放電實(shí)用ZMBs的親陰離子聚合物電解質(zhì)。親陰離子聚合物鏈含有可限制部分陰離子遷移并實(shí)現(xiàn)高Zn²⁺溶劑化/去溶劑化動(dòng)態(tài)過程的親電位點(diǎn)。綜合表征與模擬揭示了親陰離子水凝膠電解質(zhì)在提高tZn2?和抑制HER方面的關(guān)鍵作用。此外，親陰離子水凝膠降低了在SEI形成的競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)中HER發(fā)生的優(yōu)先級(jí)，從而促進(jìn)陰離子的還原，并利于形成致密均勻的富無機(jī)物SEI。該研究設(shè)計(jì)的親陰離子聚合物水凝膠電解質(zhì)使鋅金屬電池具備了高倍率性能和長(zhǎng)循環(huán)壽命。對(duì)稱鋅電池運(yùn)行超過4950小時(shí)。實(shí)用的Zn_0.25V₂O₅||Zn金屬軟包電池實(shí)現(xiàn)了高能量密度和高功率密度，達(dá)到了150 Wh kg^-1的高能量密度，并在270次循環(huán)中保持99.2%的平均庫(kù)侖效率。該研究通過親陰離子聚合物調(diào)控界面溶劑化化學(xué)，解決了鋅金屬電池中的電化學(xué)不可逆性問題，這對(duì)高性能鋅金屬電池的發(fā)展至關(guān)重要。

  文章鏈接: https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202519057