駐極體是一種將電荷“鎖”在材料內(nèi)部長達(dá)數(shù)年、甚至上百年的介電材料，在耳機(jī)、話筒、靜電復(fù)印、輻射物測量、空氣凈化、壓力傳感等領(lǐng)域起著重要的作用，F(xiàn)有的人造駐極體多為無機(jī)物和含氟有機(jī)物，如二氧化硅、聚四氟乙烯（PTFE）等傳統(tǒng)固體介電材料，其可承受的變形往往很小。而隨著軟機(jī)器人、柔性電子器件等新興領(lǐng)域的迅速發(fā)展，基于大變形的柔性力-電耦合應(yīng)用需求迅速擴(kuò)展，可拉伸駐極體的需求也應(yīng)運(yùn)而生。傳統(tǒng)駐極體材料變形程度小，而具有大變形能力的介電彈性體材料卻難以長時間儲存電荷；如何實(shí)現(xiàn)兩者共存，即同時實(shí)現(xiàn)較長的電荷儲存時間和大變形能力，是實(shí)現(xiàn)可拉伸駐極體的核心問題。
近日，哈佛大學(xué)鎖志剛教授團(tuán)隊通過將傳統(tǒng)駐極體材料的納米顆粒和介電彈性體相結(jié)合，解決了長時間電荷儲存與大變形無法同時實(shí)現(xiàn)的難題，提出了實(shí)現(xiàn)可拉伸駐極體的一般方法。納米駐極體顆粒實(shí)現(xiàn)長時間電荷儲存，而介電彈性體則用來實(shí)現(xiàn)大變形功能。如圖1a所示，科學(xué)家們通過調(diào)控介電彈性體的交聯(lián)密度（使其網(wǎng)格尺寸小于或等于納米駐極體顆粒尺寸），將帶電納米顆粒“鎖”在彈性體網(wǎng)絡(luò)中，從而實(shí)現(xiàn)電荷的儲存。當(dāng)該材料受到拉伸或進(jìn)行剛體運(yùn)動時，空間電場分布發(fā)生相應(yīng)的改變，在電極上感應(yīng)出不同量的電荷，從而實(shí)現(xiàn)力-電轉(zhuǎn)換，如圖1b所示。
圖1可拉伸駐極體原理圖.
為了研究電荷儲存時長與材料特性之間的關(guān)系，科學(xué)家們利用納米二氧化硅顆粒（AEROSIL）和聚二甲硅氧烷（PDMS，SYLGARD 184）彈性體作為主要材料體系，采用了熱極化手段，并利用典型的電荷測量手段獲得了材料電荷面密度在不同條件下隨時間的變化。如圖2a所示，當(dāng)介電彈性體的交聯(lián)密度較高且材料極化條件不變時，填充的納米駐極體顆粒占比越高，極化后材料的電荷面密度就越高，且在極化數(shù)天后均僅有少量衰減。當(dāng)保持納米駐極體顆粒填充比例不變，而調(diào)控介電彈性體的交聯(lián)密度時發(fā)現(xiàn)，隨著交聯(lián)密度的減小，彈性體網(wǎng)格變大，難以“鎖住”納米駐極體顆粒，從而造成電荷面密度的快速衰減，如圖2b所示。
圖2 可拉伸駐極體電荷保存能力. (a) PDMS（SYLGARD 184，基體：交聯(lián)劑=10:1）和不同比重的納米駐極體二氧化硅顆粒復(fù)合材料在極化后電荷保留情況，(b) 固定比重納米駐極體二氧化硅顆粒、不同交聯(lián)密度PDMS（SYLGARD 184）在極化后電荷保留情況。
為了提升可拉伸駐極體的力-電耦合效率，科學(xué)家們還研究了極化參數(shù)對電荷面密度的影響因素，如圖3所示。圖3a是外加電場與電荷面密度的關(guān)系，可以看到隨著外電場的不斷增加，材料的電荷面密度也不斷增加；圖3b是極化時材料溫度與電荷面密度的關(guān)系，可以看到隨著極化溫度的不斷增加，電荷面密度也不斷增加；圖3c是熱極化過程中加熱時間與電荷面密度的關(guān)系，可知加熱時間越長，材料的電荷面密度越大。而當(dāng)加熱時間超過一定值后，電荷面密度趨于穩(wěn)定，這與材料及其幾何尺寸等具體情況有關(guān)；圖3d是顆粒填充比重與電荷面密度的關(guān)系，可知填充比重越大，面電荷密度越大，而隨著填充比例的進(jìn)一步增大，材料的力學(xué)性能將會急劇下降，不再具備可拉伸特性。
在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊實(shí)現(xiàn)了可拉伸駐極體電荷面密度約4×10-5 C m-2, 電荷儲存時間超過60天的實(shí)驗結(jié)果。
圖3 電荷面密度的提升與瓶頸. （a）極化電場，（b）極化溫度，（c）極化時間，（d）納米駐極體顆粒比重與電荷面密度的關(guān)系
同時，科學(xué)家們還展示了可拉伸駐極體在力-電轉(zhuǎn)換方面的潛在應(yīng)用，主要包括拉伸傳感、壓力傳感和非接觸傳感。如圖4a和4b所示，科學(xué)家們對設(shè)置了非對稱電極的可拉伸駐極體進(jìn)行不同幅度的周期性拉伸-保持-釋放，測量了由于拉伸引起的感應(yīng)電荷變化，實(shí)驗結(jié)果展示了良好的力-電線傳感特性。圖4c和4d分別是手指按壓實(shí)驗的原理和電荷輸出實(shí)時波形？梢钥吹，隨著手指周期性地按壓駐極體，產(chǎn)生了相應(yīng)的感應(yīng)電荷。除此之外，科學(xué)家們還展示了可拉伸駐極體獨(dú)特的優(yōu)勢——非接觸式傳感。如圖4e和4f所示：隨著可拉伸駐極體材料的拉伸/位移，與其非接觸的金屬電極因為空間電場的變化而感應(yīng)出電荷，實(shí)現(xiàn)非接觸式的力-電轉(zhuǎn)換與傳感。
圖4 可拉伸駐極體的力-電耦合應(yīng)用。拉伸傳感器（a）拉伸率λ=1.1，（b）拉伸率λ=1.3，及相應(yīng)的動態(tài)載荷作用下的電荷輸出。（c）手指按壓傳感的原理圖。（d）輸出電荷波形。（e）非接觸式變形/位移傳感器原理圖。（f）輸出電荷波形。
以上成果發(fā)表在Nano Letters上。論文的第一作者為張舒文博士（西安交通大學(xué)博士、哈佛大學(xué)博士后），現(xiàn)為西安交通大學(xué)助理教授；第二作者為王葉成博士（哈佛大學(xué)博士、哈佛大學(xué)博士后）。其他共同作者分別為姚晰教授（河南大學(xué)），Paul Le Floch（哈佛大學(xué)在讀博士），楊栩旭博士（浙江大學(xué)博士、哈佛大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)），以及Jia Liu教授（哈佛大學(xué)）。通訊作者為美國科學(xué)院院士、美國工程院院士、哈佛大學(xué)鎖志剛教授。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.0c01434
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