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  作為醫(yī)學(xué)診斷和人機(jī)交互的重要媒介，生物電極已被廣泛用于獲取并監(jiān)測(cè)能夠反應(yīng)當(dāng)前健康狀況及生物電狀態(tài)的電生理信號(hào)。較早的侵入式剛性電極需要手術(shù)植入，會(huì)對(duì)人體造成損傷，而柔性電極僅需要附著在皮膚上便可收集信號(hào)，具有明顯的優(yōu)勢(shì)。然而，大多數(shù)具有良好性能的柔性電子皮膚由不透水不透氣的膜或凝膠構(gòu)成，阻礙了人體與周圍環(huán)境之間的氣體交換，從而降低了熱和濕度管理的效果。長(zhǎng)時(shí)間地使用會(huì)導(dǎo)致與皮膚接觸界面上的汗液積累，在影響電子皮膚使用舒適性的同時(shí)還會(huì)對(duì)信號(hào)采集產(chǎn)生負(fù)面影響，導(dǎo)致信號(hào)錯(cuò)誤或丟失。此外，汗液中的有機(jī)物為微生物生長(zhǎng)提供了良好環(huán)境，易導(dǎo)致細(xì)菌感染和炎癥的產(chǎn)生，對(duì)人體健康造成危害。因此，構(gòu)建和開發(fā)出具有排汗能力，透氣性和抗菌性的柔性電子皮膚至關(guān)重要。

  蘇州大學(xué)嚴(yán)鋒教授團(tuán)隊(duì)，通過對(duì)聚離子液體（PIL）化學(xué)結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和靜電紡絲工藝參數(shù)的調(diào)節(jié)，制備了一種基于PIL的雙梯度多層納米纖維膜(PIL膜)電子皮膚。由于具有潤(rùn)濕梯度和孔徑梯度，PIL電子皮膚在保證透氣性的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)汗液的定向運(yùn)輸。同時(shí)，得益于與PIL之間的靜電作用，噴涂在納米纖維膜上的羧基改性碳納米管提供了穩(wěn)定的導(dǎo)電性，實(shí)現(xiàn)對(duì)生物電信號(hào)的收集和監(jiān)測(cè)。此外，PIL本征的廣譜抗菌性能有效抑制微生物的生長(zhǎng)，防止細(xì)菌感染，為使用者提供舒適和安全的使用環(huán)境，表現(xiàn)出在可穿戴設(shè)備，健康監(jiān)測(cè)和人機(jī)交互等方面的廣闊應(yīng)用前景。相關(guān)工作以“Moisture-wicking, Breathable and Intrinsically Antibacterial Electronic Skin Based on Dual Gradient poly(ionic liquid) Nanofiber Membranes”為題發(fā)表在《Advanced Materials》上。

 

【用于生物電信號(hào)監(jiān)測(cè)的吸濕、透氣和抗菌的PIL電子皮膚的制備及應(yīng)用示意圖】

【PIL電子皮膚的孔徑梯度及潤(rùn)濕性梯度】

  研究人員合成了兩種可聚合的離子液體單體，與丙烯腈共聚后通過靜電紡絲工藝制備出PIL基的復(fù)合納米纖維膜。通過對(duì)聚離子液體中通過對(duì)陰離子、陽(yáng)離子和烷基鏈的設(shè)計(jì)調(diào)控，以及靜電紡絲工藝參數(shù)的調(diào)節(jié)，構(gòu)建了三層納米纖維膜間的孔徑梯度（由內(nèi)層的大孔到外層的小孔）及潤(rùn)濕性梯度（由內(nèi)層的疏水到外層的親水），并通過表觀接觸角的實(shí)驗(yàn)和徑向分布函數(shù)的理論模擬計(jì)算進(jìn)行了驗(yàn)證。

 

【PIL電子皮膚的單向?qū)畽C(jī)理】

  在材料的潤(rùn)濕性即接觸角θ不變的情況下，對(duì)于單層纖維材料，由Young?Laplace方程可知，增大纖維之間的孔徑D可減小阻力pL，從而使水分更易穿透。而對(duì)于多層的復(fù)合纖維材料而言，增大疏水側(cè)的孔徑，減小親水側(cè)的孔徑，可以使水分在拉普拉斯壓差和表面張力的共同作用下，自發(fā)、快速且不可逆地從靠近人體皮膚的內(nèi)層疏水側(cè)向遠(yuǎn)離皮膚的外層親水側(cè)運(yùn)動(dòng)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)汗水的單向傳輸。研究人員用熒光素鈉標(biāo)記的綠色液滴很好地展示了水分在PIL膜中的定向運(yùn)動(dòng)過程。

【PIL電子皮膚的定向水分傳輸及透氣透水性能】

  研究人員通過突破壓力的測(cè)試，驗(yàn)證了PIL基柔性電子皮膚兩側(cè)對(duì)水分表現(xiàn)出的巨大差異性，并通過水分管理測(cè)試儀進(jìn)一步量化了PIL基柔性電子皮膚的定向透水性能。同時(shí)，多層堆疊的納米纖維膜內(nèi)部存在許多通道，使氣體和水分子可以輕松地流動(dòng)，從而保證了PIL電子皮膚具有優(yōu)秀的透氣和透水性能。

【PIL電子皮膚的抗菌性能】

  PIL材料可以與帶負(fù)電荷的細(xì)菌表面相互作用，使疏水鏈段（如烷基鏈）進(jìn)入細(xì)菌脂質(zhì)膜，導(dǎo)致細(xì)菌塌陷，破裂和死亡，因此具有廣譜的抗菌性。研究人員以革蘭氏陽(yáng)性菌金黃色葡萄球菌(S. aureus)和革蘭氏陽(yáng)性陰性大腸桿菌(E. coli)為模型進(jìn)行了系統(tǒng)的抗菌性測(cè)試。結(jié)果顯示，PIL電子皮膚具有優(yōu)異的抗菌性能，抑菌率達(dá)99%以上，足以保證在使用時(shí)不會(huì)產(chǎn)生細(xì)菌感染。

  

【器件的組成結(jié)構(gòu)及對(duì)生物電信號(hào)的收集】

  人體中活躍的細(xì)胞或組織都會(huì)定期產(chǎn)生與其狀況密切相關(guān)的電信號(hào)，研究人員通過制備出的PIL電子皮膚對(duì)這些電脈沖（如ECG信號(hào)）進(jìn)行拾取和記錄，使其可用于健康檢測(cè)和醫(yī)學(xué)診斷。此外，與普通凝膠電極相比，PIL基柔性電子皮膚即使在人體運(yùn)動(dòng)出汗的情況下，依然能夠準(zhǔn)確地獲取到電信號(hào)，并且可以保持與皮膚接觸界面的干爽，確保信號(hào)的穩(wěn)定性和使用者的舒適度。

 

【通過對(duì)肌肉電信號(hào)的采集實(shí)現(xiàn)對(duì)機(jī)械手的控制】

  此外，肌肉在運(yùn)動(dòng)時(shí)會(huì)產(chǎn)生肌肉電信號(hào)，使用PIL基柔性電子皮膚對(duì)這些信號(hào)進(jìn)行收集，再通過模數(shù)轉(zhuǎn)換和簡(jiǎn)單的邏輯判斷，可以將肌肉電信號(hào)轉(zhuǎn)換為計(jì)算機(jī)可識(shí)別的實(shí)時(shí)控制命令（例如開/關(guān)），由此實(shí)現(xiàn)初步的人機(jī)交互功能。

  總而言之，研究人員制備出了由三層具有不同親水性和孔徑的PIL納米纖維膜組成的電子皮膚，其具有優(yōu)秀的吸濕排汗、透氣性和抗菌性能，可以將人體皮膚與柔性電極界面之間產(chǎn)生的汗水快速排出，從而精確、穩(wěn)定地收集人體的各種生物電信號(hào)（如ECG和EMG信號(hào)），并利用這些信號(hào)完成對(duì)機(jī)械手的實(shí)時(shí)操控。實(shí)現(xiàn)了在真實(shí)出汗的環(huán)境下，對(duì)人體電信號(hào)進(jìn)行長(zhǎng)期安全和穩(wěn)定地收集，這對(duì)于促進(jìn)持續(xù)健康監(jiān)測(cè)、疾病診斷和人機(jī)交互的發(fā)展至關(guān)重要。

  文章的第一作者是蘇州大學(xué)的博士研究生鄭思潔，通訊作者為蘇州大學(xué)的嚴(yán)鋒教授。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106570