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  全共軛嵌段高分子因其兼具共軛高分子的半導(dǎo)體性能和嵌段高分子的微相分離特性而備受矚目，是建立共軛高分子各層次結(jié)晶結(jié)構(gòu)和性能關(guān)系的理想模型。然而，共軛剛性鏈有取向和π-π相互作用，鏈剛性變化使體系凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)生成和演化路徑趨于復(fù)雜化。相比柔性嵌段高分子，目前國(guó)際上有關(guān)全共軛嵌段高分子的認(rèn)識(shí)和闡述非常缺乏。全共軛嵌段高分子的結(jié)晶和微相分離這兩種基本相變?nèi)绾螀f(xié)同與競(jìng)爭(zhēng)，是高分子物理領(lǐng)域十分重要但尚未解決的難題。

圖1. 利用KCTP合成不同嵌段序列的全共軛三嵌段高分子及其分子結(jié)構(gòu)。

  結(jié)果表明：當(dāng)P3DDT位于三嵌段高分子的中間位置時(shí)，該鏈段的運(yùn)動(dòng)受到兩端共晶能力強(qiáng)的P3BT和P3HS的限制，導(dǎo)致整個(gè)體系更容易共結(jié)晶；而當(dāng)P3DDT位于三嵌段的兩端時(shí)，該鏈段的運(yùn)動(dòng)能力和P3BT、P3HS運(yùn)動(dòng)能力差別較大，導(dǎo)致整個(gè)體系發(fā)生不同程度的微相分離(圖2,3)。采用揮發(fā)速度更慢的TCB做溶劑、以及對(duì)體系進(jìn)行熱退火處理，會(huì)進(jìn)一步加大不同嵌段運(yùn)動(dòng)能力的差異，使整個(gè)三嵌段體系繼續(xù)從共晶向微相分離方向移動(dòng)。在240 °C高溫退火下，三種不同嵌段序列的體系均發(fā)生了明顯的微相分離。有意思的是，微相分離結(jié)構(gòu)和嵌段序列密切相關(guān)：P3BT-b-P3DDT-b-P3HS形成P3BT的單獨(dú)結(jié)晶和P3DDT-b-P3HS的共晶；P3BT-b-P3HS-b-P3DDT表現(xiàn)出P3BT-b-P3HS共晶和P3DDT的單獨(dú)結(jié)晶；P3HS-b-P3BT-b-P3DDT的微相分離程度最大，形成P3HS、P3BT、P3DDT三嵌段各自結(jié)晶的晶區(qū)(圖2,3)。他們將三嵌段高分子的不同結(jié)晶結(jié)構(gòu)應(yīng)用到有機(jī)場(chǎng)效應(yīng)晶體管中，證實(shí)了嵌段序列、溶劑、熱退火溫度等因素共同影響其載流子傳輸性能，并且同一體系共晶結(jié)構(gòu)的性能優(yōu)于其微相分離結(jié)構(gòu)。

圖4. (a-f) 不同嵌段序列的全共軛三嵌段高分子薄膜在150 °C熱退火后的轉(zhuǎn)移輸出曲線及(g,h)不同溶劑、不同狀態(tài)下薄膜與載流子遷移率的關(guān)系。

  文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c00406