有機(jī)長余輝材料因為在信息加密、生物成像、余輝照明等方面的具有廣泛應(yīng)用前景而引起了研究人員的關(guān)注。然而,由于現(xiàn)有的長余輝材料需要在晶態(tài)下或者在絕緣的剛性基質(zhì)中才能產(chǎn)生優(yōu)異的余輝發(fā)射,這使得有機(jī)電致長余輝器件的構(gòu)筑成為一個難題。
圖1: (a) 余輝OLEDs發(fā)射層的主客體摻雜策略示意圖;(b-c) 余輝OLEDs發(fā)光機(jī)制的雅布隆斯基圖。
主客體材料的選擇及其摻雜薄膜的光物理性質(zhì)
作者選擇常用的電子傳輸材料PPT作為主體(圖2),選擇長余輝性能優(yōu)異NPB作為客體,所制備的摻雜薄膜的光致磷光發(fā)射壽命可達(dá)414 ms,說明了PPT的剛性特性可以有效地將NPB與外界環(huán)境隔離,抑制其分子振動和旋轉(zhuǎn)。NPB/PPT摻雜膜優(yōu)異的長余輝性能,為基于它為發(fā)光層制備余輝OLEDs提供了前提。

圖2: (a) PPT和NPB的化學(xué)結(jié)構(gòu);(b) 摻雜薄膜的熒光和磷光光譜;(c) 穩(wěn)態(tài)(上)、延遲光致發(fā)光(下)以及(d)薄膜的瞬態(tài)光致發(fā)光衰減曲線。
余輝OLEDs的發(fā)光性能及機(jī)理
由于摻雜薄膜的優(yōu)異電荷傳輸能力,所以器件表現(xiàn)出優(yōu)異的器件性能(圖3),啟動電壓和100 cd m-2亮度下的驅(qū)動電壓分別低至5.8 V和8.5 V;器件的EQE最高可達(dá)1.47%,這是目前所報道的余輝OLEDs的最高效率。在電激發(fā)下,器件表現(xiàn)出客體的熒光發(fā)射,在關(guān)閉電壓后,器件主要表現(xiàn)為客體的超長壽命磷光發(fā)射,器件余輝壽命可達(dá)356 ms。這些結(jié)果充分表明主客體摻雜是一種構(gòu)建兼具高器件效率和長余輝壽命的余輝OLEDs的可行策略。

圖3:(a)器件結(jié)構(gòu)(上)與能級圖(下),(b)電流密度-電壓-亮度曲線圖,(c)效率-電流密度圖,(d)通電時(上)和斷電后(下)的電致發(fā)光光譜圖,插圖:(d) OLEDs器件通電(上)和斷電(下)狀態(tài)下的照片。(e)余輝OLEDs的瞬態(tài)電致發(fā)光衰減曲線。
另外,令人興奮的是,該類余輝OLEDs顯示出優(yōu)異的長余輝發(fā)射穩(wěn)定性,在超過10個開關(guān)周期后,其發(fā)光強(qiáng)度和余輝壽命幾乎保持不變(圖4),這歸因于發(fā)光層摻雜薄膜固有的穩(wěn)定余輝性能和器件平衡的載流子傳輸。此外,作者還分析了此類余輝OLEDs的發(fā)光過程:在外加電壓下,由于客體單線態(tài)激子的熒光強(qiáng)度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于其三線態(tài)激子的磷光,所以在這個過程中只能觀察到客體藍(lán)色熒光發(fā)射,當(dāng)外加電壓關(guān)閉時,由于客體單線態(tài)激子的壽命短,熒光發(fā)射瞬間消失;同時,壽命超過300 ms的三線態(tài)激子則衰減緩慢,產(chǎn)生肉眼可見的綠色余輝。
原文鏈接:https://doi.org/10.1063/5.0093704
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