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  11月3日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、中科院軟物質(zhì)化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室劉世勇教授課題組在國際學(xué)術(shù)期刊《自然-化學(xué)》(Nature Chemistry) 上發(fā)表了題為 “Digital micelles of encoded polymeric amphiphiles for direct sequence reading and ex vivo label-free quantification” 的研究論文。該工作報(bào)道了精準(zhǔn)編碼兩親性高分子的合成和在質(zhì)譜測(cè)序，數(shù)碼膠束構(gòu)建以及復(fù)雜生物體系中無標(biāo)記定量中的研究。

  定量研究聚合物納米粒子的生物分布對(duì)于評(píng)估納米藥物診療效果及體內(nèi)命運(yùn)至關(guān)重要。常見的熒光和同位素標(biāo)記技術(shù)主要依賴于化學(xué)修飾，而化學(xué)修飾后可能改變聚合物納米粒子的理化性質(zhì)進(jìn)而影響其生物分布。同時(shí)，傳統(tǒng)聚合物由于分子量的寬分布、鏈長(zhǎng)不均一、序列不明確等固有特性導(dǎo)致無標(biāo)記定量聚合物的獲得極具挑戰(zhàn)性，這一局限性直接影響聚合物納米藥物的臨床轉(zhuǎn)化。因此，發(fā)展聚合物納米粒子的精確量化策略對(duì)于進(jìn)一步推動(dòng)納米醫(yī)學(xué)的設(shè)計(jì)和轉(zhuǎn)化具有重要意義。

  經(jīng)過充分的前期調(diào)研，研究人員設(shè)想如果聚合物能滿足以下要求，則可用質(zhì)譜實(shí)現(xiàn)聚合物的精準(zhǔn)定量：1) 聚合物結(jié)構(gòu)精確，具有適當(dāng)?shù)膯我环肿恿�，以避免豐富生物大分子的干擾；2) 易于識(shí)別，可實(shí)現(xiàn)聚合物序列直讀和無標(biāo)記定量；3)可有效離子化，在復(fù)雜的生物體系中具有高質(zhì)譜檢測(cè)靈敏度。

圖 1. 精準(zhǔn)編碼兩親性聚合物的序列直讀。

  此外，研究人員還發(fā)現(xiàn)這些新型精準(zhǔn)編碼兩親性聚合物可以自組裝成不同形貌的數(shù)碼膠束，其組裝形貌受到聚合物主鏈序列的嚴(yán)格控制，這為探索納米粒子在體內(nèi)的命運(yùn)提供了豐富的軟物質(zhì)納米載體模型 (圖2)。 

圖3. 在器官和組織切片水平上對(duì)數(shù)碼膠束進(jìn)行識(shí)別和無標(biāo)記定量。

  本工作為解決聚合物納米粒子的生物分布定量問題提供了全新思路，且PEG dendron增強(qiáng)的MALDI定量和解碼策略可以進(jìn)一步用于多肽/蛋白質(zhì)/DNA和其他天然/合成分子的測(cè)序及定量研究。當(dāng)前，該課題組正在基于這一進(jìn)展開展三方面的深入研究：1) 基于數(shù)碼膠束無標(biāo)記定量技術(shù)的蛋白質(zhì)組學(xué)與蛋白冠主動(dòng)精準(zhǔn)調(diào)控；2) 基于數(shù)碼油墨的無法反向破解的加密打印和信息安全存儲(chǔ)；3) 基于該類單鏈選鍵化學(xué)和精準(zhǔn)高分子材料化學(xué)創(chuàng)制單一組分極紫外光刻膠，這一設(shè)想已在中國科大微納研究與制造中心的全力配合下獲原理性驗(yàn)證。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41557-022-01076-y

作者簡(jiǎn)介

劉世勇，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授、化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院執(zhí)行院長(zhǎng)，中科院軟物質(zhì)化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任，中科院百人計(jì)劃，“長(zhǎng)江學(xué)者”特聘教授，國家杰青，“萬人計(jì)劃”領(lǐng)軍人才。主要從事有機(jī)高分子和軟物質(zhì)功能體系的定制合成，有序聚集體微結(jié)構(gòu)調(diào)控，以及性能研究。根據(jù)有機(jī)分子模塊化構(gòu)筑和超分子次價(jià)鍵協(xié)同原理，近年的研究興趣重點(diǎn)聚焦精準(zhǔn)高分子材料化學(xué)，開展精準(zhǔn)序列可控合成高分子、單一分子量精準(zhǔn)聚乙二醇(PEG)及其功能衍生物和藥物制劑、分子探針與造影劑、納米材料蛋白質(zhì)冠主動(dòng)精準(zhǔn)調(diào)控、面向極紫外應(yīng)用的單組份高性能光刻膠、遠(yuǎn)離平衡態(tài)自催化反應(yīng)體系對(duì)L-構(gòu)型氨基酸的動(dòng)力學(xué)選擇性(生命同手性起源難題)等相關(guān)基礎(chǔ)和應(yīng)用基礎(chǔ)研究。在Nat. Chem., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Phys. Rev. Lett., Nat. Commun., Adv. Mater., CCS Chem.等國際刊物發(fā)表通訊/第一作者論文230余篇，總引用21,000余次（H指數(shù)82）�，F(xiàn)擔(dān)任美國化學(xué)會(huì) Chem. Mater. (2018-)副主編, Chin. J. Polym. Sci. 副主編，以及其他17份國際國內(nèi)期刊的(顧問)編委。以項(xiàng)目負(fù)責(zé)人身份(曾)承擔(dān)基金委重大項(xiàng)目和重點(diǎn)項(xiàng)目，基金委創(chuàng)新研究群體、科技部國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃變革性技術(shù)專項(xiàng)等。