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  在自然界中，對(duì)力學(xué)刺激的感知是活細(xì)胞的基本特性，它使得細(xì)胞能夠檢測(cè)、解讀、響應(yīng)并適應(yīng)外部復(fù)雜環(huán)境。此外，力學(xué)感知在工程領(lǐng)域中也發(fā)揮著重要作用，如可穿戴設(shè)備和軟體機(jī)器人等。盡管科研人員已經(jīng)開(kāi)發(fā)出多種材料和結(jié)構(gòu)來(lái)感知力學(xué)刺激，但人造系統(tǒng)在靈敏度、能源利用效率和自主水平等方面仍然遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于生物系統(tǒng)。與此同時(shí)，近年來(lái)，生物融合（biohybrid approach）已經(jīng)成為一個(gè)新興的將生物功能嵌入到人工材料的熱點(diǎn)領(lǐng)域。但迄今為止，卻鮮有研究報(bào)道具有力學(xué)感知功能的活性材料體系。此外，如何用簡(jiǎn)易的方法制造活性材料、延長(zhǎng)其壽命、縮短其響應(yīng)時(shí)間、降低其維護(hù)成本，仍然是制約活性材料實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵因素。

  針對(duì)該問(wèn)題，在前期生物融合發(fā)光器件的基礎(chǔ)上（Nat.Commun.13 (1), 3914），加州大學(xué)圣地亞哥分校蔡盛強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)，通過(guò)將力致發(fā)光海洋甲藻嵌入到生物相容性的水凝膠中，發(fā)展了一種超靈敏且強(qiáng)韌的力致發(fā)光活性軟材料體系。該活性材料具有高靈敏度(Pa~kPa)，可快速響應(yīng)（~20ms），并且維護(hù)簡(jiǎn)單，只需要光照和黑暗條件進(jìn)行生理循環(huán)。在疏水涂層的保護(hù)下，該活性材料在惡劣條件下（海水及酸、堿溶液）仍具有5個(gè)月的使用壽命。該材料還適用于具有高分辨率（~0.39mm）的直寫(xiě)式3D打印，并可以通過(guò)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠實(shí)現(xiàn)力學(xué)性能增強(qiáng)。此外，研究者提出了一個(gè)數(shù)學(xué)模型來(lái)分析力致發(fā)光行為，并與實(shí)驗(yàn)相比取得了較好的一致性。該活性材料有望用于力學(xué)傳感、軟體機(jī)器人和生物光療等領(lǐng)域，同時(shí)也可作為一個(gè)材料平臺(tái)來(lái)研究基礎(chǔ)的生物力學(xué)感知。

一、生物活性力致發(fā)光軟材料的設(shè)計(jì)和展示

  首先，作者將海藻酸鈉水凝膠溶液與發(fā)光細(xì)胞培養(yǎng)液混合，然后利用CaCl₂溶液進(jìn)行離子交聯(lián)，將細(xì)胞限制在凝膠中（圖1A）。在黑暗條件下，壓縮該活性材料可觸發(fā)其近乎瞬時(shí)的發(fā)光（圖1B）。而用物體在該材料表面滑動(dòng)，可觸發(fā)其局部發(fā)光（圖1C）。為了展示該材料的高靈敏度，作者讓一個(gè)輕質(zhì)泡沫球在其表面滾動(dòng)，來(lái)自球的微小壓力（~10mN）仍可激活其發(fā)光（圖1D）。為了增強(qiáng)該活性材料在不可預(yù)測(cè)條件下的耐用性，作者在其表面制備了疏水涂層，實(shí)現(xiàn)了在海水環(huán)境中5個(gè)月的使用壽命（圖1E）。作者進(jìn)一步在涂層中加入顏料，可實(shí)現(xiàn)對(duì)發(fā)光顏色光譜的調(diào)節(jié)（圖1F）。

圖1.力致發(fā)光活性軟材料的設(shè)計(jì)和概念性展示

二、用于增強(qiáng)活性軟材料使用壽命的疏水彈性體涂層

圖2.疏水涂層用于增強(qiáng)活性軟材料的穩(wěn)定性、使用壽命和力學(xué)性能

三、3D打印具有高分辨率和復(fù)雜形狀的活性軟材料

圖3.利用3D打印將活性軟材料打印成具有高分辨率的不同幾何圖案

四、利用生物相容性雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠增強(qiáng)活性軟材料的力學(xué)性能

圖4.利用雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠對(duì)力致發(fā)光活性軟材料進(jìn)行力學(xué)增強(qiáng)

五、一個(gè)用于分析力致發(fā)光行為的定量化數(shù)學(xué)模型

  接下來(lái)，作者基于前期對(duì)單個(gè)發(fā)光細(xì)胞的定量化研究（Phys.Rev.Lett.125 (2), 028102；Biophys.J.108, 1341-1351），提出了一個(gè)數(shù)學(xué)模型來(lái)預(yù)測(cè)力致發(fā)光行為，并且與實(shí)驗(yàn)結(jié)果取得了較好的一致性。根據(jù)對(duì)細(xì)胞內(nèi)力學(xué)傳感途徑的分析，作者提出了由一組常微分方程構(gòu)建的物理模型（圖5B）。在實(shí)驗(yàn)中，作者對(duì)長(zhǎng)條形樣品施以加載、保持和卸載三個(gè)連續(xù)的測(cè)試步（圖5A；圖5C，中）。在第一組測(cè)試中，作者改變了最大位移δ_max,并控制位移速率不變（圖5C）。在第二組測(cè)試中，作者改變了位移速率，并控制最大位移δ_max不變（圖 5D）。同時(shí)，作者通過(guò)視頻處理，得到了發(fā)光強(qiáng)度隨時(shí)間的變化曲線。

和

取決于

和

（圖5E，中）。為了校準(zhǔn)該模型，作者還需進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合，得到聯(lián)系各個(gè)變量之間的模型常數(shù)（圖5E）。利用這些關(guān)系，在確定了模型參數(shù)和初始值后，作者使用歸一化的應(yīng)力變化率

圖5.一個(gè)用于分析力致發(fā)光行為的定量化數(shù)學(xué)模型

  總而言之，借助生物融合方法，作者開(kāi)發(fā)了一種高靈敏且堅(jiān)韌的力致發(fā)光活性軟材料，具有快速響應(yīng)、長(zhǎng)壽命、可打印、力學(xué)強(qiáng)韌等特點(diǎn)。此外，作者提出了一個(gè)數(shù)學(xué)模型來(lái)定量分析力致發(fā)光，與實(shí)驗(yàn)相比取得了較好的一致性。該材料有望用于軟體機(jī)器人、柔性傳感和生物光療等領(lǐng)域。

原文及參考文獻(xiàn)

1.Ultrasensitive and robust mechanoluminescent living composites. Chenghai Li, Nico Schramma, Zijun Wang, Nada F. Qari, Maziyar Jalaal, Michael I Latz, Shengqiang Cai. https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adi8643

2.Highly robust and soft biohybrid mechanoluminescence for optical signaling and illumination. Chenghai Li, Qiguang He, Yang Wang, Zhijian Wang, Zijun Wang, Raja Annapooranan, Michael I Latz, Shengqiang Cai. https://www.nature.com/articles/s41467-022-31705-6

3.Stress-Induced Dinoflagellate Bioluminescence at the Single Cell Level. Maziyar Jalaal, Nico Schramma, Antoine Dode, Hélène De Maleprade, Christophe Raufaste, Raymond E Goldstein. https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.125.028102

4.Mechanosensitivity of a rapid bioluminescence reporter system assessed by atomic force microscopy. Benoit Tesson,and Michael I. Latz. https://www.cell.com/biophysj/fulltext/S0006-3495(15)00169-1