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  自然界中的生物質(zhì)材料（如甲殼素、纖維素等）因其多級(jí)聚集態(tài)結(jié)構(gòu)，在力學(xué)、光學(xué)、熱學(xué)和流體特性方面表現(xiàn)出獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，應(yīng)用于醫(yī)療健康、柔性顯示及能量?jī)?chǔ)存等領(lǐng)域。1.5~5 nm的納米原纖被視為生物質(zhì)結(jié)構(gòu)的最小單位。然而，晶體學(xué)研究表明，生物質(zhì)分子通過氫鍵和疏水作用形成鏈片，并堆疊成晶體，連接形成原纖，因此具有層狀結(jié)構(gòu)，可剝離成單分子層鏈片。在亞納米尺度上，生物質(zhì)材料仍有許多問題和技術(shù)待探索。

  在前期工作中，湖北大學(xué)尤俊團(tuán)隊(duì)利用“準(zhǔn)溶劑”（DMSO/KOH）誘導(dǎo)緊密堆積的甲殼素納米原纖進(jìn)行預(yù)解離，實(shí)現(xiàn)了羥基的高度活化和“均相”表面修飾，從而大幅降低了剝離能耗并簡(jiǎn)化了提取工藝（Adv. Mater., 2021, 33, 2007596）。此外，“準(zhǔn)溶劑”還能插層至鏈片之間，通過選擇合適的酸酐修飾，進(jìn)一步將納米原纖剝離成平均厚度約0.5 nm的亞納米帶，單層（厚度?0.6 nm）比例超過85%（Adv. Sci., 2022, 9, 2201287）。

圖1. 準(zhǔn)溶劑解耦策略實(shí)現(xiàn)多尺度納米甲殼素的液相剝離

圖2. 準(zhǔn)溶劑解耦甲殼素內(nèi)部/界面內(nèi)聚力的分子機(jī)制

  作者從晶體學(xué)角度研究了剝離過程（圖3A）。研究表明，配位反應(yīng)是由表及里的逐層過程。以KOH為例，當(dāng)其與甲殼素結(jié)構(gòu)單元間摩爾比（r）小于0.25時(shí)，K⁺主要與原纖表面的乙酰氨基配位，破壞原纖間的氫鍵相互作用，顯著提升分散液的粘度和透光性（圖3B，C），但對(duì)甲殼素的晶體結(jié)構(gòu)影響較�。▓D2E），結(jié)果是剝離得到原纖。當(dāng)r＞0.25后，K⁺開始插層到鏈片之間，與晶體內(nèi)部的乙酰氨基配位，逐漸增大鏈片間的層間距，部分剝離改性的甲殼素晶體，獲得多層鏈片。該過程不影響原纖的分散狀態(tài)，因此分散液的粘度和透光性保持不變（圖3B，C）。當(dāng)r達(dá)到0.8后，配位作用飽和，所有晶面被剝離，獲得單層鏈片（圖3E）。多余的KOH不溶于DMSO中，繼續(xù)加入會(huì)導(dǎo)致分散液透光性下降（圖3C）。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202411631