江南大學(xué)劉天西/陳蘇莉、河南大學(xué)田志紅 Angew（Hot Paper）: 超分子拓展的聚合物電解質(zhì)助力高能全固態(tài)鋰金屬電池

2025-03-02 來(lái)源：高分子科技

關(guān)鍵詞：超分子拓展聚合物電解質(zhì) 全固態(tài)鋰金屬電池

采用固態(tài)電解質(zhì)替代傳統(tǒng)液態(tài)電解質(zhì)以開(kāi)發(fā)固態(tài)鋰金屬電池（ASSLMBs），是獲得兼具高能量密度與高安全性的儲(chǔ)能技術(shù)的有效途徑。其中，由聚合物基體與鋰鹽組成的固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）作為構(gòu)成ASSLMBs的核心部件，因其高柔性、易加工性和良好的電極/電解質(zhì)接觸性而備受關(guān)注，但其鋰離子傳導(dǎo)率低、機(jī)械性能差的缺陷限制了ASSLMBs的實(shí)際應(yīng)用，且目前的改進(jìn)策略難以實(shí)現(xiàn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)離子傳導(dǎo)與機(jī)械性能的同步提升。近日，江南大學(xué)劉天西/陳蘇莉團(tuán)隊(duì)聯(lián)合河南大學(xué)田志紅教授和馬普所Markus Antonietti教授，創(chuàng)新性地通過(guò)“微相分離”策略開(kāi)發(fā)了一種超分子拓展的固態(tài)聚合物電解質(zhì)（PCPE）體系，成功攻克了傳統(tǒng)SPEs中離子傳導(dǎo)與機(jī)械性能難以兼顧的瓶頸問(wèn)題。

本研究設(shè)計(jì)合成了一種多臂含硼低聚物（MBO）作為多功能固體增塑劑，隨后將其引入聚環(huán)氧乙烷(PEO)-鋰鹽基體中，在半結(jié)晶PEO基質(zhì)相中形成了有利的“微相分離”。在這種PCPE中，具有豐富Lewis酸硼位點(diǎn)的MBO與鋰鹽陰離子（TFSI^?）通過(guò)酸堿相互作用誘導(dǎo)形成非晶態(tài)鹽簇組裝體，以實(shí)現(xiàn)快速的Li⁺滲透，顯著提升了Li⁺傳導(dǎo)率。此外，MBO的多條線性聚乙二醇（MPEG）臂與PEO結(jié)構(gòu)高度相容，能夠誘導(dǎo)物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)并通過(guò)優(yōu)化臂長(zhǎng)調(diào)控PEO基質(zhì)的結(jié)晶相形態(tài)，當(dāng)MBO中的MPEG臂長(zhǎng)合適時(shí)，可同時(shí)提升電解質(zhì)的機(jī)械強(qiáng)度和楊氏模量。因此，所得PCPE體系能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)更快的鋰離子傳導(dǎo)和更高的機(jī)械性能。得益于此，該基于PCPE的 Li/Li對(duì)稱電池表現(xiàn)出更高的界面穩(wěn)定性，循環(huán)壽命超過(guò)2600小時(shí)。同時(shí)，采用不同正極組裝的PCPE基全固態(tài)電池展現(xiàn)出了出色的倍率性能和循環(huán)性能，且通過(guò)集成化電極設(shè)計(jì)和軟包電池驗(yàn)證，其在匹配高負(fù)載正極（>12 mg cm^?2）的全固態(tài)電池中仍保持優(yōu)異性能。本研究通過(guò)“微相分離”策略構(gòu)建超分子拓展的聚合物電解質(zhì)以調(diào)控微相結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了SPEs中結(jié)晶相與非晶相的協(xié)同優(yōu)化，為克服 SPEs 在機(jī)械強(qiáng)度和離子傳導(dǎo)之間的矛盾引入了一種有效策略，也為SPEs在全固態(tài)鋰金屬電池中的實(shí)際應(yīng)用提供了新視野。

圖1. PCPE結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及作用機(jī)制示意圖。

圖2. MBO的結(jié)構(gòu)表征與相互作用分析。

圖3. PCPE-x的物化性質(zhì)探究和優(yōu)化。

圖4. 離子傳輸機(jī)制研究。

圖5. 對(duì)稱電池界面穩(wěn)定機(jī)制研究。

圖6. 全固態(tài)電池電化學(xué)性能評(píng)估。

相關(guān)研究成果以“Mixing Functionality in Polymer Electrolytes: A New Horizon for Achieving High-Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries”為題發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. 期刊上，并被選為Hot Paper，江南大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院碩士研究生任玉鳳為論文第一作者，江南大學(xué)為第一通訊單位。

論文信息：Yufeng Ren, Suli Chen,* Mateusz Odziomek, Junhong Guo, Pengwu Xu, Haijiao Xie, Zhihong Tian,* Markus Antonietti,* and Tianxi Liu*. Mixing Functionality in Polymer Electrolytes: A New Horizon for Achieving High-Performance All-Solid-State Lithium Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202422169.

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202422169

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（責(zé)任編輯：xu）

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