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  水凝膠同時具備高強韌性和高透明度，對于水凝膠在可穿戴設(shè)備和水下保護等實際應(yīng)用方面至關(guān)重要。迄今為止，研究者們制備高強高韌水凝膠主要是通過將有效的能量耗散機制引入水凝膠網(wǎng)絡(luò)中，如引入靜電相互作用、氫鍵作用，形成結(jié)晶域，鹽析，機械拉伸，構(gòu)建雙網(wǎng)絡(luò)和相分離等方法。通過這些策略制備的水凝膠的力學(xué)性能得到了極大改善，但是水凝膠如何在具有高強韌性的同時具備高透明度仍然是一個急需解決的難題。目前報道的許多水凝膠具有高強韌性，得益于它們均勻且緊密相連的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，此外水凝膠網(wǎng)絡(luò)均勻性提高有利于增強透明度。

  基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)江雷院士/趙創(chuàng)奇研究員團隊提出構(gòu)建一種具有均勻且致密網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的水凝膠，該水凝膠具有高強高韌和高水下透明度的特性，可附著在水下光學(xué)器件表面，起到防霧、防油、耐磨的作用。

  研究團隊通過“超鋪展——退火——原位聚合”多種策略相結(jié)合，依次引入三重聚合物網(wǎng)絡(luò)，制備出網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)均勻致密且含有豐富氫鍵的水凝膠（圖1）。該水凝膠具有優(yōu)異的力學(xué)性能，通過改變聚丙烯酰胺網(wǎng)絡(luò)的含量，調(diào)控體系的鏈纏結(jié)程度，水凝膠的拉伸強度和斷裂韌性可分別達到44.2 ± 1.0 MPa和153.0 ± 3.6 MJ m^-3（圖2）。此外，鏈纏結(jié)的引入，有利于水凝膠能量耗散能力的提高。由于三重網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)均勻，水凝膠具有90%的水下高透明度；網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)致密以及大量氫鍵的存在，也賦予水凝膠高水下穩(wěn)定性，在純水環(huán)境中拉伸強度可保持35.5 ± 0.8 MPa。

圖1. PVA/CA/PAAm水凝膠的制備

圖2. PVA/CA/PAAm水凝膠的力學(xué)性能

  從微觀角度分析水凝膠具有高強韌性的內(nèi)在機理（圖3）。SEM圖像表明，水凝膠具有均勻且致密的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，從而賦予水凝膠優(yōu)異的力學(xué)性能。對不同拉伸程度的水凝膠進行SAXS測試，取向因子(f)隨著拉伸程度的增大而增大，表明拉伸過程中聚合物鏈段的取向度增大，有利于提高水凝膠的拉伸強度。圖3f展示了拉伸過程中水凝膠網(wǎng)絡(luò)的變化：首先對水凝膠施加較小的拉力，聚合物鏈滑移并將力傳遞給其他鏈段，有效避免應(yīng)力集中現(xiàn)象，同時聚合物鏈段重新定向排列，水凝膠拉伸應(yīng)力和強度得到增強；接著增大拉力，離子交聯(lián)的海藻酸鹽網(wǎng)絡(luò)被破壞，聚乙烯醇結(jié)晶域解纏結(jié)，有效耗散聚合物網(wǎng)絡(luò)中的能量，賦予水凝膠高韌性，同時拉伸誘導(dǎo)聚合物鏈段取向排列并形成致密的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，增強了聚合物鏈之間的氫鍵相互作用，提高了水凝膠的強度；最后繼續(xù)增大拉力，聚合物鏈段斷裂，水凝膠被破壞。

圖3. PVA/CA/PAAm水凝膠的微觀結(jié)構(gòu)表征

  此外，將水凝膠附著在玻璃板上，水凝膠展現(xiàn)出有效的防霧、防污、耐磨性（圖4），證明其實際應(yīng)用潛力。

圖4. 水凝膠的防霧、防污和耐磨性

  這一工作以“Superstrong and Transparent Hydrogels with Homogeneous Multiple Networks”為題發(fā)表在《Macromolecules》上。文章第一作者為中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士研究生尹樹杏，通訊作者為趙創(chuàng)奇研究員。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.4c03202