近期，浙江大學(xué)航空航天學(xué)院曲紹興教授團(tuán)隊采用鹽析（Salting-out）處理實(shí)現(xiàn)了聚丙烯酰胺/殼聚糖（PAAm/CS）復(fù)合水凝膠的增強(qiáng)。隨后，通過循環(huán)加卸載形式的力學(xué)訓(xùn)練誘導(dǎo)了自增強(qiáng)行為：當(dāng)外部變形超過訓(xùn)練變形（即歷史最大拉伸比）時，水凝膠展現(xiàn)出比單次加載下更高的應(yīng)力曲線。通過宏觀力學(xué)實(shí)驗(yàn)與分子動力學(xué)模擬相結(jié)合，闡明了增強(qiáng)和自增強(qiáng)的微觀機(jī)制。在鹽析處理前，殼聚糖分子鏈以游離態(tài)均勻分布在PAAm/CS復(fù)合水凝膠中。鹽析處理將屏蔽殼聚糖分子鏈上正電荷間的靜電排斥作用，結(jié)合疏水締合作用，游離態(tài)殼聚糖分子鏈互相靠近并形成團(tuán)簇相（如圖1a與b所示），導(dǎo)致水凝膠材料強(qiáng)度的提升。此外，循環(huán)載荷促進(jìn)了殘留的游離殼聚糖分子鏈整合到這些團(tuán)簇相中，形成更大、更強(qiáng)的團(tuán)簇相，從而進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了力學(xué)訓(xùn)練下的自增強(qiáng)（如圖1c與d所示）。所揭示的微觀機(jī)理表明，水凝膠自增強(qiáng)行為的強(qiáng)弱與鹽析后殘留的游離殼聚糖分子鏈的數(shù)量密切相關(guān)。在該機(jī)理的指導(dǎo)下，作者通過降低鹽析時鹽溶液的濃度，增加了鹽析后水凝膠中游離殼聚糖分子鏈的數(shù)目，從而提升了水凝膠的自增強(qiáng)程度（如圖2所示）。這項(xiàng)工作加深了對鹽析和力學(xué)訓(xùn)練下水凝膠的增強(qiáng)/自增強(qiáng)行為與機(jī)理的理解，可為設(shè)計具有優(yōu)異自增強(qiáng)性能的水凝膠材料與器件提供指導(dǎo)。
圖1. 鹽析與力學(xué)訓(xùn)練下，水凝膠材料的增強(qiáng)與自增強(qiáng)機(jī)理微觀示意圖
圖2. 力學(xué)訓(xùn)練歷史與自增強(qiáng)效果展示
該工作以“Strengthening and self-reinforcement of Polyacrylamide/Chitosan hydrogel through salting-out treatment and mechanical training”為題發(fā)表在《Macromolecules》上。文章第一作者是浣江實(shí)驗(yàn)室研究員/浙江大學(xué)平臺百人計劃研究員鐘旦明博士，浙江大學(xué)楊華博士后是論文共同通訊作者，論文作者還包括浙江大學(xué)博士生許鈞崴和碩士生朱凱。該研究得到國家自然科學(xué)基金委和浣江實(shí)驗(yàn)室專項(xiàng)項(xiàng)目的資助。
原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.5c00199
- 燕山大學(xué)焦體峰、秦志輝團(tuán)隊 Macromolecules: 鹽析效應(yīng)與原位聚合協(xié)同構(gòu)筑高強(qiáng)韌環(huán)境耐受性導(dǎo)電聚合物有機(jī)水凝膠 2025-12-13
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