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  東華大學(xué)先進(jìn)纖維材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室廖耀祖教授、張衛(wèi)懿研究員團(tuán)隊(duì)，針對(duì)傳統(tǒng)離子型聚合物–MOFs復(fù)合材料在構(gòu)筑過程中存在的聚合物鏈易纏結(jié)、活性位點(diǎn)暴露不足，以及制備過程需高溫活化和多次聚合循環(huán)、導(dǎo)致合成效率低下等問題，創(chuàng)新性提出“原位分子編織”技術(shù)，利用剪切力與配位鍵的協(xié)同作用，在MOFs形成過程中將線性陽離子聚合物鏈解纏并有序排列于MOFs的納米通道內(nèi)，實(shí)現(xiàn)了聚合物的均勻分布。該策略構(gòu)建的離子型聚合物–MOFs復(fù)合材料（MW-Ptriaz@MOFs）對(duì)放射性陰離子替代物ReO₄^ˉ（⁹⁹TcO₄^ˉ的非放射性模擬物）表現(xiàn)出438 mg/g的吸附容量，且20分鐘內(nèi)可達(dá)到吸附平衡，并在強(qiáng)酸環(huán)境及百倍量競(jìng)爭(zhēng)陰離子存在下依然保持相對(duì)優(yōu)異的選擇吸附性能。

圖1 雙重作用力引發(fā)的分子編織構(gòu)筑離子型聚合物–MOFs復(fù)合材料

  該成果以題為《In situ molecular weaving of ionic polymers into metal-organic frameworks for radioactive anion capture》的論文，于2025年8月在線發(fā)表于國(guó)際期刊《自然·通訊》（Nature Communications 2025, 16, 7393）。論文第一作者為東華大學(xué)博士生李星浩，通訊作者為廖耀祖教授與張衛(wèi)懿研究員。

圖2 基于分子編織構(gòu)筑的離子型聚合物–MOFs復(fù)合材料（MW-Ptriaz@MOF_A）的形貌和結(jié)構(gòu)表征

  圖2系統(tǒng)展示了MW-Ptriaz@MOF_A的SEM/TEM形貌、元素分布、XRD譜圖以及比表面積和孔徑分布等表征結(jié)果，證明陽離子聚合物鏈已成功限域于MOFs納米孔道中，同時(shí)材料的結(jié)晶性依然得以保持。

圖3 MW-Ptriaz@MOF_C的吸附性能

  圖3展示了以疏水性MOF_C（CuTCPP）為載體構(gòu)筑的MW-Ptriaz@MOF_C的吸附性能。結(jié)果顯示，該材料對(duì)ReO₄^ˉ的吸附容量可達(dá)438 mg/g，顯著優(yōu)于純陽離子聚合物（188 mg/g）和MOF_C（66 mg/g）。吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)表明，其在1分鐘內(nèi)即可吸附超過92%的ReO₄^ˉ，并于20分鐘內(nèi)達(dá)到吸附平衡。此外，MW-Ptriaz@MOF_C在pH 3~11范圍內(nèi)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，循環(huán)使用6次后吸附效率仍保持在90%以上，并且在模擬核廢液的高濃度競(jìng)爭(zhēng)陰離子環(huán)境（NO₃^ˉ、SO₄^2-）中依然展現(xiàn)出優(yōu)良的選擇吸附性能。

圖4 MW-Ptriaz@MOF_C的吸附機(jī)理研究

  圖4展示了MW-Ptriaz@MOF_C在吸附ReO₄^ˉ后的TEM形貌、元素分布、紅外光譜、X射線光電子能譜以及¹H NMR譜圖。結(jié)果表明，吸附過程不僅涉及陽離子聚合物與ReO₄^ˉ之間的靜電相互作用，還包括陽離子聚合物中1,2,4-三氮唑鎓C5–H與ReO₄^ˉ之間的路易斯酸–堿對(duì)作用。

圖5 不同陰離子在Ptriaz和MW-Ptriaz@MOF_C中的吸附計(jì)算模擬。

  圖5展示了基于分子編織的限域構(gòu)筑對(duì)吸附行為的影響。結(jié)果表明，將陽離子聚合物鏈限域于疏水性MOFs的納米孔道中，能夠有效抑制對(duì)水合性陰離子（NO₃^ˉ、SO₄^2-）的吸附，同時(shí)維持對(duì)⁹⁹TcO₄^ˉ的高效識(shí)別與捕獲，實(shí)現(xiàn)吸附選擇性與效率的雙重提升。

  本研究提出的“原位分子編織”策略，不僅為多功能復(fù)合吸附材料的結(jié)構(gòu)調(diào)控與性能優(yōu)化開辟了新途徑，也為后續(xù)高性能離子型復(fù)合材料的設(shè)計(jì)奠定了堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ)。項(xiàng)目由國(guó)家自然科學(xué)基金、長(zhǎng)江學(xué)者計(jì)劃、中央高�；A(chǔ)研究基金等共同資助。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-62246-3

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