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  環(huán)氧樹脂膠黏劑在電子電器、航空航天、海洋船舶等方面具有重要應(yīng)用價(jià)值，然而，傳統(tǒng)環(huán)氧樹脂固有的脆性、不可回收性和環(huán)境不穩(wěn)定性使其膠黏劑發(fā)展受到了嚴(yán)重限制。此外，常規(guī)膠黏劑的不可逆性使拆卸、維修和回收變得困難，從而導(dǎo)致了資源浪費(fèi)、使用成本高等問題。因此，在不犧牲粘結(jié)強(qiáng)度的情況下提高環(huán)氧樹脂的韌性并賦予其可回收性，在環(huán)氧基膠黏劑領(lǐng)域仍然具有挑戰(zhàn)性。

  為解決這一問題，近期，南京理工大學(xué)傅佳駿團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種具有剛性共價(jià)鍵錨點(diǎn)和動(dòng)態(tài)B–N配位滑塊的“滑輪結(jié)構(gòu)”固化劑。這種獨(dú)特的交聯(lián)點(diǎn)能夠在保持網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)完整性和堅(jiān)固性的同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效的能量耗散(圖1)。基于該結(jié)構(gòu)的環(huán)氧樹脂(BO2-EL1)表現(xiàn)出了優(yōu)異的機(jī)械性能，其拉伸強(qiáng)度和楊氏模量分別達(dá)到67.78 MPa和2.08 GPa，可媲美商用環(huán)氧樹脂。此外，基于B-N配位作用的新型交聯(lián)結(jié)構(gòu)顯著增強(qiáng)了BO2-EL1的韌性(4.63 MJ m^-3)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了傳統(tǒng)的剛性環(huán)氧（圖2）。該工作進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了無溶劑原位固化方式，制備出具有優(yōu)異粘結(jié)強(qiáng)度(16.74 MPa)和韌性的環(huán)氧膠黏劑。該膠黏劑表現(xiàn)出優(yōu)異的可逆粘結(jié)-脫粘性能和長(zhǎng)期環(huán)境穩(wěn)定性，即使在-196℃下也能保持高于10 MPa的粘結(jié)強(qiáng)度（圖5）。

  相關(guān)成果以“Ultra-Robust and Tough Epoxy Resin Enabled by Pulley Mechanism-based Curing Agent for Strong and Reversible Adhesion”為題，發(fā)表在《Advanced Functional Materials》期刊上，南京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院青年教師趙梓含和碩士研究生周英鵬為共同第一作者。

圖1 基于分子“滑輪”結(jié)構(gòu)的環(huán)氧樹脂內(nèi)部網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。

圖2 環(huán)氧樹脂材料的力學(xué)性能。

  由于環(huán)氧樹脂網(wǎng)絡(luò)可與粘結(jié)基底表面的末端羥基或金屬元素形成氫鍵、配位鍵和硼酸酯鍵，BO2-EL1膠黏劑在鋼板上表現(xiàn)出優(yōu)異的粘結(jié)性能，其粘結(jié)強(qiáng)度為16.74 MPa，粘結(jié)功為5.71 N·mm^-1。同時(shí)，該環(huán)氧膠黏劑對(duì)銅、鐵和鋁板的粘結(jié)強(qiáng)度也異常優(yōu)異，分別為16.36 MPa、13.88 MPa和12.91 MPa。在低溫下，由于聚合物鏈的流動(dòng)性受到限制，分子間相互作用減弱，導(dǎo)致大多數(shù)膠黏材料變脆，粘結(jié)性能進(jìn)一步降低。然而，由于“滑輪機(jī)制”包含有效增韌環(huán)氧樹脂的雙重能量耗散效應(yīng)，該工作所開發(fā)的膠黏劑可以避免低溫條件下的過度收縮，即使在聚合物鏈凍結(jié)時(shí)也能保持原有的界面相互作用和較高的粘結(jié)強(qiáng)度。當(dāng)用BO2-EL1膠黏劑粘合的鋼板在液氮(-196°C)中浸泡后，其仍保持了不低于8.95 MPa的粘結(jié)強(qiáng)度，仍然優(yōu)于大多數(shù)傳統(tǒng)膠黏劑，證明了其優(yōu)異的低溫粘結(jié)性能（圖3）。利用聚合物網(wǎng)絡(luò)中硼酸酯鍵和氫鍵的熱可逆性質(zhì)，BO2-EL1環(huán)氧樹脂膠黏劑實(shí)現(xiàn)了可控剝離脫粘性質(zhì)，提供了一種簡(jiǎn)單高效的用于無損部件替換的按需脫粘工藝，網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部動(dòng)態(tài)鍵同時(shí)賦予了膠黏劑重復(fù)脫粘-粘結(jié)能力，進(jìn)行10次剝離-再粘結(jié)循環(huán)后，其粘結(jié)強(qiáng)度仍保持高達(dá)14.14 MPa。除此以外，該膠黏劑能夠在不同的基底上進(jìn)行化學(xué)回收，多次化學(xué)回收后粘結(jié)強(qiáng)度保持在9.43 MPa以上（圖4）。

圖3 環(huán)氧樹脂膠黏劑的粘結(jié)機(jī)理及粘結(jié)強(qiáng)度。

圖4 環(huán)氧樹脂膠黏劑的可控?zé)崦撜?/span>-再粘結(jié)性質(zhì)及化學(xué)回收性。

  總之，該工作設(shè)計(jì)合成了一種具有高效能量耗散作用的“滑輪結(jié)構(gòu)”固化劑，基于其可逆“滑動(dòng)端”和剛性“固定錨端”的協(xié)同作用，制備得到了可媲美商用環(huán)氧樹脂力學(xué)性能的新型堅(jiān)韌環(huán)氧樹脂材料。同時(shí)，該環(huán)氧基膠黏劑表現(xiàn)出優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性、可回收性和可再加工性，解決了傳統(tǒng)膠黏劑不可逆的難題及其在極端環(huán)境下(如超低溫)易脫粘的現(xiàn)象。這種分子滑輪策略平衡了環(huán)氧樹脂的傳統(tǒng)強(qiáng)度-韌性-可回收性矛盾，為航空航天、低溫工程和可回收復(fù)合材料等領(lǐng)域的下一代可持續(xù)膠黏劑提供了新的設(shè)計(jì)理念。

  文章鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202517052