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  抗生素、環(huán)境激素等水體中高風(fēng)險(xiǎn)有機(jī)微污染物（OMPs）在全球的地表水中被頻繁檢出，對(duì)人類(lèi)生命健康和社會(huì)可持續(xù)發(fā)展構(gòu)成很大威脅，聯(lián)合國(guó)和世界各國(guó)紛紛發(fā)布相關(guān)文件、法規(guī)和標(biāo)準(zhǔn)，將這些微污染物列為管制對(duì)象。有研究表明，全球每年約有4×10¹¹立方米的水受到OMPs污染，預(yù)計(jì)到2050年將激增50%。在多種深度處理技術(shù)中，膜分離尤其是聚酰胺薄膜復(fù)合膜技術(shù)，憑借其納米級(jí)孔徑與表面荷電特性，展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢(shì)。但由于OMPs種類(lèi)繁多、物化性質(zhì)差異巨大，即便使用相同的聚酰胺膜材料，去除效果常常大相徑庭，甚至出現(xiàn)截然相反的結(jié)果。導(dǎo)致OMPs去除用膜材料設(shè)計(jì)與篩選長(zhǎng)期依賴經(jīng)驗(yàn)，缺乏系統(tǒng)的指導(dǎo)準(zhǔn)則。

  近日，浙江大學(xué)張林教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合杭州電子科技大學(xué)梁立軍副研究員創(chuàng)新地將“數(shù)據(jù)-機(jī)制”相融合，為OMPs高效去除膜材料開(kāi)發(fā)提供了全新的設(shè)計(jì)框架。通過(guò)將分子指紋與物理模型整合至機(jī)器學(xué)習(xí)框架（DMF-MRL）中，首次從官能團(tuán)水平解析了OMPs對(duì)膜去除效率的影響機(jī)制，揭示了污染物與膜之間的復(fù)雜作用規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，影響去除效率的關(guān)鍵并非單個(gè)官能團(tuán)，而是多個(gè)基團(tuán)之間的“耦合效應(yīng)”。這一發(fā)現(xiàn)突破了傳統(tǒng)膜篩選設(shè)計(jì)中孤立考慮單一基團(tuán)特性的局限�；诖耍瑘F(tuán)隊(duì)建立了用于指導(dǎo)膜設(shè)計(jì)的“分子–膜相互作用知識(shí)圖譜”，并進(jìn)一步提出了膜表面電荷、孔道結(jié)構(gòu)與親水性協(xié)同調(diào)控策略，成功實(shí)現(xiàn)針對(duì)不同類(lèi)型OMPs的膜材料定向設(shè)計(jì)。

  相關(guān)成果以“A smart framework to design membranes for organic micropollutants removal”為題發(fā)表在《Nature Sustainability》上，為凈水膜的智造提供了堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ)。浙江大學(xué)長(zhǎng)三角智慧綠洲創(chuàng)新中心助理研究員魯?shù)?/span>，杭州電子科技大學(xué)碩士生趙子航，浙江大學(xué)碩士生向昕辰為共同第一作者，浙江大學(xué)張林教授和杭州電子科技大學(xué)梁立軍副研究員為共同通訊作者。

圖1：DMF-MRL的構(gòu)建

機(jī)制先行：構(gòu)建精準(zhǔn)預(yù)測(cè)和可解釋的“智能模型”

  傳統(tǒng)機(jī)器學(xué)習(xí)模型屬于“黑箱”模型——能發(fā)現(xiàn)隱藏的規(guī)律，但缺乏原因分析和機(jī)制解釋能力。而 DMF-MRL模型的核心突破，在于將“數(shù)據(jù)”與“物理機(jī)制”深度融合，形成了一個(gè)既可計(jì)算、又揭示原理的“智能模型”。研究團(tuán)隊(duì)首先通過(guò)文獻(xiàn)采集，構(gòu)建了包含277種污染物、52種膜材料、2102組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的多特征參數(shù)數(shù)據(jù)庫(kù)。為了在分子水平上探索OMP結(jié)構(gòu)對(duì)去除效率的影響，利用分子指紋將OMP子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換為SMILES描述符，并引入了DSPM-DE和XDLVO兩大物理模型，以DSPM-DE模型中的位阻因子（ΦS）和Donnan分配因子（ΦD），以及XDLVO模型中的疏水相互作用能（△Gs-m）為特征描述符，來(lái)量化描述尺寸篩分、電荷排斥和疏水相互作用三種分離機(jī)制（圖1）。通過(guò)對(duì)比四種機(jī)器學(xué)習(xí)算法，并采用特征工程對(duì)相似度高的特征進(jìn)行過(guò)濾，避免特征冗余和多重共線性問(wèn)題，構(gòu)建得到了最優(yōu)的DMF-MRL模型。在性能測(cè)試中，該模型的預(yù)測(cè)精度（R2）達(dá)到0.881，遠(yuǎn)超傳統(tǒng)單一數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型和文獻(xiàn)中已報(bào)道的ML模型，證明了物理機(jī)制的引入對(duì)提高模型預(yù)測(cè)性能的有效性。

圖2：12種官能團(tuán)的重要性分析，揭示苯基對(duì)去除率的負(fù)面作用。

精準(zhǔn)識(shí)別：抓取真正的“關(guān)鍵基團(tuán)”？

  有別于傳統(tǒng)單一數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)ML模型提取的甲基（–CH?）作為影響去除的關(guān)鍵基團(tuán)，DMF-MRL模型的分析結(jié)果推翻了這一“認(rèn)知”——“關(guān)鍵基團(tuán)”是苯基（–C₆H₆），它對(duì)微污染的去除率起負(fù)作用。這主要是由于苯基與芳香族聚酰胺膜存在π–π堆積效應(yīng)，使污染物更容易透過(guò)膜，從而降低截留率（圖2a、2b）。更令人意外的是，某些官能團(tuán)的作用甚至發(fā)生了“反轉(zhuǎn)”。例如，對(duì)于氨基（–NH?），傳統(tǒng)模型認(rèn)為它能幫助提升去除率，但在 DMF-MRL的多因素分析中，它反而會(huì)削弱膜的攔截效果——因?yàn)榘被鶗?huì)改變分子與膜的相互作用能量，抵消電荷排斥的優(yōu)勢(shì)。這種結(jié)果差異源于DMF-MRL模型能夠同時(shí)考慮分子結(jié)構(gòu)、相互作用能量等多重因素影響（圖2c），因此能夠提供更準(zhǔn)確的分子水平相互作用理解。

圖3：多基團(tuán)耦合效應(yīng)的機(jī)理解析。

基團(tuán)也“內(nèi)耗”：多基團(tuán)耦合背后的能量博弈

  進(jìn)一步探索苯基與其他基團(tuán)結(jié)合后的情況發(fā)現(xiàn)，當(dāng)極性和非極性官能團(tuán)與苯環(huán)相連接時(shí)，表現(xiàn)出特殊的多基團(tuán)耦合效應(yīng)。例如，比如羧基（–COOH）和羥基（–OH），單獨(dú)看都是典型的親水基團(tuán)，理論上能幫助污染物被膜截留。但一旦它們與苯基相連，親水優(yōu)勢(shì)會(huì)被徹底削弱——苯基的疏水特性會(huì)“拉著”它們，反而加劇污染物與膜的疏水相互作用，讓去除變得更難。分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果證實(shí)示，“多基團(tuán)耦合效應(yīng)”主要通過(guò)改變分子–膜之間的疏水相互作用能量實(shí)現(xiàn)的（圖3e）。更復(fù)雜的是苯基數(shù)量的影響：當(dāng)膜處理的 OMPs 中苯基數(shù)量增加時(shí)，去除率會(huì)先下降、后上升。這是因?yàn)槎啾交鶗?huì)產(chǎn)生兩種相反的作用：一方面，更多苯基會(huì)增強(qiáng)與膜的π-π堆積效應(yīng)，降低截留率；另一方面，多苯基會(huì)讓污染物分子體積變大、空間位阻增加（圖3b–3d）。因此，膜對(duì)微污染物的截留效果受到多種作用的協(xié)同控制。這些發(fā)現(xiàn)的核心價(jià)值在于：對(duì)于膜設(shè)計(jì)，不能再“孤立看待某個(gè)官能團(tuán)”，而要像“搭積木”一樣，綜合考慮多基團(tuán)的相互作用。

圖4：分子-膜相互作用知識(shí)圖譜，展示不同類(lèi)別污染物在NF與RO膜中的去除機(jī)制。

知識(shí)圖譜：OMPs分類(lèi)治理的“導(dǎo)航儀”

  在上述機(jī)理認(rèn)識(shí)指導(dǎo)下，團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了用于指導(dǎo)膜篩選和設(shè)計(jì)的分子-膜相互作用知識(shí)圖譜（圖4）。重點(diǎn)針對(duì)含苯環(huán)難去除OMPs，將苯基類(lèi)污染物分為三類(lèi)：苯基–疏水型、苯基–親水型和苯基–荷電型，探究納濾和反滲透膜對(duì)不同類(lèi)型含苯環(huán)OMPs的去除機(jī)理差異。研究發(fā)現(xiàn)，苯基–疏水型OMPs：在NF膜中主要依賴疏水作用，而在RO膜中則更受操作條件影響；苯基–親水型OMPs：尺寸篩分是關(guān)鍵，縮小膜孔徑和窄化孔徑分布能顯著提升去除率；苯基–帶電型OMPs：NF膜的電荷排斥（Donnan效應(yīng)）發(fā)揮主導(dǎo)作用，RO膜則較弱。這一框架提供了“對(duì)癥下藥”的指導(dǎo)思想：針對(duì)不同污染物，選擇合適的膜材料和調(diào)控策略。

圖5：基于級(jí)聯(lián)調(diào)控策略的面向不同類(lèi)型含苯環(huán)難去除OMPs的膜材料定向設(shè)計(jì)。

從理論到實(shí)驗(yàn)閉環(huán)：膜材料定向設(shè)計(jì)

  在知識(shí)圖譜的指導(dǎo)下，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步開(kāi)發(fā)了“級(jí)聯(lián)調(diào)控”策略，定向設(shè)計(jì)了高性能膜材料用于含苯環(huán)OMPs的高效去除。首先采用DMF-MRL模型篩選了與苯環(huán)相互作用弱的強(qiáng)極性胺基和羧基官能團(tuán)，優(yōu)選聚乙烯亞胺（PEI）和丙烯酸（AA）分別為胺基化和羧基化改性劑，在傳統(tǒng)聚酰胺膜表面引入富含胺基和羧基的單分子功能層來(lái)弱化含苯環(huán)難去除OMPs與膜的相互作用。通過(guò)調(diào)節(jié)AA分子的接枝時(shí)間，實(shí)現(xiàn)了膜表面由荷負(fù)電→荷正電→電中性→荷負(fù)電的寬域電荷調(diào)節(jié)，并同步實(shí)現(xiàn)了膜孔徑窄化和親水性的協(xié)同提升。改性后的荷正電PEI/PA膜，對(duì)荷正電含苯環(huán)OMPs的去除率超過(guò)96%；荷負(fù)電AA300@PEI/PA膜，對(duì)荷負(fù)電含苯環(huán)OMPs污染物展現(xiàn)出卓越性能；電中性的AA120@PEI/PA膜對(duì)中性含苯環(huán)OMPs的去除率高達(dá)98.85%（圖5d）。這些結(jié)果完美形成了“模型預(yù)測(cè)-理論分析-實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證”的全鏈條，印證了模型提出的“耦合效應(yīng)”和“分類(lèi)設(shè)計(jì)原則”，成功實(shí)現(xiàn)了面向不同類(lèi)型含苯環(huán)難去除OMPs的膜材料定向設(shè)計(jì)。

不止于膜：凈水膜智造背后的水安全藍(lán)圖

  本研究提出的數(shù)據(jù)-機(jī)制融合的創(chuàng)新方法，彌合了傳統(tǒng)機(jī)理模型與純數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型的方法學(xué)鴻溝——前者通常缺乏跨分子類(lèi)別的普適性，后者則往往缺失物理解釋性，將凈水膜設(shè)計(jì)從“經(jīng)驗(yàn)驅(qū)動(dòng)”推向了“數(shù)據(jù)+機(jī)制”共驅(qū)動(dòng)的新階段，為水-環(huán)境可持續(xù)發(fā)展中的分子分離挑戰(zhàn)提供了創(chuàng)新研究范式。它揭示了有機(jī)微污染物去除中的多基團(tuán)耦合效應(yīng)，并構(gòu)建了可操作的知識(shí)框架。更重要的是，它實(shí)現(xiàn)了從模型預(yù)測(cè)到實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的完整閉環(huán)。未來(lái)，這一方法有望與高通量虛擬篩選、智能優(yōu)化算法、生成式AI結(jié)合，快速發(fā)現(xiàn)新膜材料。這不僅能大幅縮短膜的研發(fā)周期——從過(guò)去的幾年縮短到幾個(gè)月，還能讓膜的設(shè)計(jì)更精準(zhǔn)，針對(duì)不同應(yīng)用場(chǎng)景和分離對(duì)象，定制專(zhuān)屬的分離膜。正如研究團(tuán)隊(duì)在論文中所說(shuō)：“我們不僅在設(shè)計(jì)膜，更是在設(shè)計(jì)未來(lái)水環(huán)境的安全屏障。”

  該研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（2023YFB3810900）、國(guó)家自然科學(xué)基金（22138010，52261145697）、浙江省“尖兵領(lǐng)雁”研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（2024C03132）、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)項(xiàng)目（226-2024-00091）、浙江大學(xué)生態(tài)文明交叉匯聚項(xiàng)目、中國(guó)博士后科學(xué)基金（2023M742997）和長(zhǎng)江科學(xué)院開(kāi)放基金（CKWV20231180/KY）的支持。

  論文信息：Lu, D., Zhao, Z., Xiang, X. et al. A smart framework to design membranes for organic micropollutants removal. Nat Sustain (2025).

  https://doi.org/10.1038/s41893-025-01617-6.

作者介紹：

魯?shù)ぃ?/span>浙江大學(xué)長(zhǎng)三角智慧綠洲創(chuàng)新中心助理研究員，主要從事用于水處理和能源應(yīng)用過(guò)程的分離膜制備、改性與應(yīng)用方面的基礎(chǔ)研究與關(guān)鍵技術(shù)研發(fā)，重點(diǎn)突破聚合物膜在多場(chǎng)景應(yīng)用中存在的分離機(jī)制不清、高性能膜材料定向設(shè)計(jì)及可控制備難、應(yīng)用過(guò)程選擇性及穩(wěn)定性不足等關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題和技術(shù)瓶頸，在納米限域離子/分離分離機(jī)制和高性能納濾膜材料開(kāi)發(fā)和應(yīng)用方面取得了一定創(chuàng)新成果。近五年以第一（含共同）及通訊作者累計(jì)在Nat. Sustain.、Nat. Water.(2)、J. Membr. Sci.、Chem. Eng. J.、Desalination等頂級(jí)期刊發(fā)表高水平論文15篇，申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利11項(xiàng)，授權(quán)9項(xiàng)；參編《納濾水處理技術(shù)》專(zhuān)著和團(tuán)體標(biāo)準(zhǔn)各1部。獲日內(nèi)瓦國(guó)際發(fā)明展金獎(jiǎng)、中華環(huán)保聯(lián)合會(huì)科技進(jìn)步二等獎(jiǎng)、Advanced Membranes年度最佳論文獎(jiǎng)等科研獎(jiǎng)勵(lì)。在國(guó)內(nèi)外重要學(xué)術(shù)會(huì)議作報(bào)告10余次，獲AMS亞太膜學(xué)會(huì)會(huì)議、全球華人化工學(xué)者研討會(huì)、全國(guó)膜與膜過(guò)程會(huì)議、全國(guó)膜技術(shù)青年科學(xué)家大會(huì)等國(guó)際/國(guó)內(nèi)學(xué)術(shù)會(huì)議優(yōu)秀報(bào)告獎(jiǎng)4次。主持中國(guó)博士后面上項(xiàng)目、長(zhǎng)江科學(xué)院開(kāi)放基金、企業(yè)委托項(xiàng)目等項(xiàng)目3項(xiàng)，以子課題負(fù)責(zé)人參與國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目1項(xiàng)，以技術(shù)骨干參與國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、區(qū)域聯(lián)合基金、浙江省“尖兵領(lǐng)雁”等項(xiàng)目4項(xiàng)。

通訊郵箱：danlu@zju.edu.cn

趙子航：杭州電子科技大學(xué)材料與環(huán)境學(xué)院碩士研究生。研究方向?yàn)槿斯ぶ悄茌o助新型納濾膜材料設(shè)計(jì)，目前以第一（含共同）作者在Nat. Sustain.、Chem. Eng. Sci.、Sep. Purif. Technol.發(fā)表SCI論文3篇。

向昕辰：浙江大學(xué)化學(xué)與生物工程學(xué)院碩士研究生。研究方向?yàn)槿斯ぶ悄茌o助新型納濾膜材料設(shè)計(jì)，目前以第一（含共同）作者在Nat. Sustain.、Adv. Membr.、《化工學(xué)報(bào)》發(fā)表高水平學(xué)術(shù)論文3篇。

梁立軍：杭州電子科技大學(xué)自動(dòng)化學(xué)院副研究員，碩士生導(dǎo)師，杭電上虞研究院副院長(zhǎng)，兼任歐洲環(huán)境、生態(tài)與可持續(xù)發(fā)展華人學(xué)會(huì)(CESEES)青年理事會(huì)委員、中國(guó)化工學(xué)會(huì)化工大數(shù)據(jù)和智能設(shè)計(jì)專(zhuān)委會(huì)委員、工業(yè)元宇宙與數(shù)智賦能浙江省工程中心副主任，擔(dān)任化工三大期刊Chemical Engineering Science副主編，入選浙江省高層次海外留學(xué)回國(guó)人才。長(zhǎng)期從事分離膜材料智能設(shè)計(jì)和傳質(zhì)機(jī)制研究工作，特別是通過(guò)發(fā)展融合物理方程的機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)，以數(shù)據(jù)知識(shí)雙驅(qū)動(dòng)的科研范式構(gòu)建人工智能膜設(shè)計(jì)框架，設(shè)計(jì)了一系列新型高性能膜材料。近年來(lái)以第一作者或者通訊作者發(fā)表SCI論文70余篇，其中包括Nat. Sustain. 1篇, Sci. Adv. 1篇、Angew. Chem. Int. Edit. 2篇，授權(quán)專(zhuān)利多項(xiàng)，主持或者參與國(guó)家自然科學(xué)基金多項(xiàng)。

通訊郵箱： llj@hdu.edu.cn

個(gè)人主頁(yè)：https://auto.hdu.edu.cn/2019/0701/c3803a96341/page.htm

張林：浙江大學(xué)求是特聘教授。圍繞膜技術(shù)在水資源、環(huán)境保護(hù)和生命健康等領(lǐng)域中應(yīng)用的問(wèn)題開(kāi)展了深入研究，取得了一系列創(chuàng)新成果：1.首次將計(jì)算機(jī)之父阿蘭·圖靈提出的“反應(yīng)-擴(kuò)散系統(tǒng)”理論應(yīng)用于水處理膜的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，制備出首張具有圖靈斑圖結(jié)構(gòu)的納濾膜，大幅度提高了水的有效滲透面積，突破了納濾膜的滲透性與選擇性之間的消長(zhǎng)效應(yīng)；2.率先將AI技術(shù)應(yīng)用于分離膜的制備過(guò)程中，利用其強(qiáng)大的預(yù)測(cè)和決策能力解析了影響膜分離選擇性的關(guān)鍵特征參數(shù)，實(shí)現(xiàn)了面向不同應(yīng)用場(chǎng)景的聚酰胺納濾膜定向制備；3.基于不同膜過(guò)程分離性能具有互補(bǔ)性的特點(diǎn)，設(shè)計(jì)了“超濾-反滲透-納濾”多膜集成的水處理工藝，將水回收率提高至90%以上。擔(dān)任多個(gè)國(guó)內(nèi)外期刊的編委。作為項(xiàng)目負(fù)責(zé)人承擔(dān)或承擔(dān)完成了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)重點(diǎn)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金區(qū)域創(chuàng)新發(fā)展聯(lián)合基金、國(guó)家自然科學(xué)基金國(guó)際合作項(xiàng)目、“863”計(jì)劃等30余項(xiàng)國(guó)家和省部級(jí)項(xiàng)目。發(fā)表論文200余篇，授權(quán)國(guó)內(nèi)外發(fā)明專(zhuān)利40余件，實(shí)現(xiàn)專(zhuān)利權(quán)轉(zhuǎn)讓9件。研究成果獲教育部、浙江省等省部級(jí)和社會(huì)力量設(shè)立獎(jiǎng)勵(lì)近10項(xiàng)。

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