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  彈性體材料作為兼具高強(qiáng)度、高剛度、高韌性、高環(huán)境穩(wěn)定性和高導(dǎo)電性的多功能材料，在軟機(jī)器人、人造肌肉及軟離子電子器件等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力。然而，這些互斥特性的整合仍是根本性挑戰(zhàn)。近年來(lái)，通過(guò)分子與結(jié)構(gòu)工程結(jié)合合成化學(xué)的仿生設(shè)計(jì)，以及3D打印、定向凍結(jié)、電/磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)相分離等先進(jìn)制造技術(shù)的應(yīng)用，為突破這一瓶頸提供了新路徑。然而，如何通過(guò)簡(jiǎn)便、低能耗的方法實(shí)現(xiàn)復(fù)雜有序結(jié)構(gòu)的復(fù)制仍是當(dāng)前研究的難點(diǎn)。

  近日，廣西大學(xué)徐傳輝教授課題組模仿雙子葉植物葉片的層次網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，開(kāi)發(fā)了一種擁有雙模式協(xié)同呼吸監(jiān)測(cè)功能的葉脈仿生彈性體。該合成葉片系統(tǒng)通過(guò)精確的結(jié)構(gòu)-功能對(duì)應(yīng)，集成了四個(gè)仿生組件:首先，CMCS在葉脈中模擬天然纖維素的(1→4)-糖苷鍵結(jié)構(gòu)，提供機(jī)械支撐和離子運(yùn)輸；第二，由氧化銅納米顆粒(CuO)原位生成Cu²⁺形成配位鍵，模擬木質(zhì)素-纖維素交織網(wǎng)絡(luò)，提高穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度；XSBR作為基質(zhì)，模擬植物細(xì)胞的空間排列，提高彈性；最后，DES作為導(dǎo)電介質(zhì)，模仿葉片汁液，以提高導(dǎo)電性和穩(wěn)定性。通過(guò)自下而上的組裝策略和簡(jiǎn)便低能耗的膠乳成膜方法，在構(gòu)建隔離網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的同時(shí)進(jìn)行調(diào)控，形成葉脈狀的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。該材料不僅實(shí)現(xiàn) 11.70 ± 0.34 MPa 的優(yōu)異拉伸強(qiáng)度和 2.51×10^-2 S/m 離子導(dǎo)電性，還能通過(guò)吸濕拓寬離子通道、降低 DES 黏度。利用這種協(xié)同作用，葉片啟發(fā)彈性體表現(xiàn)出卓越的濕度響應(yīng)特性，實(shí)現(xiàn)了電壓和電阻信號(hào)的雙模式監(jiān)測(cè)。

  該成果以題為“Leaf Hierarchical Venation Network-Mimetic Elastomer for Dual-Mode Synergistic Respiration Monitoring” 發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上，2023級(jí)碩士研究生林子浩為第一作者，徐傳輝教授為通訊作者。

1.葉子啟發(fā)的基礎(chǔ)單元設(shè)計(jì)

  雙子葉植物的葉脈形成具有多尺度的層次結(jié)構(gòu)，從宏觀的網(wǎng)狀脈形成到微觀的維管束，再到納米尺度的木質(zhì)素和纖維素的組合。這種集成框架包括共價(jià)交聯(lián)的木纖維素網(wǎng)絡(luò)（通過(guò)C-O-C和C-C鍵）和纖維素分子之間的氫鍵相互作用，為材料設(shè)計(jì)提供了重要啟示。受此啟發(fā)，研究團(tuán)隊(duì)以XSBR為基體，CMCS在其中形成一體化的隔離網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，通過(guò)加入CuO原位生成銅離子交聯(lián)XSBR和CMCS增強(qiáng)材料穩(wěn)定性，并引入DES增強(qiáng)材料的導(dǎo)電性。密度泛函理論計(jì)算各組分間的結(jié)合能，結(jié)合能計(jì)算表明CMCS與XSBR之間的氫鍵結(jié)合能為-0.90 eV，而與Cu2?的配位鍵結(jié)合能高達(dá)-21.57 eV和-23.13 eV，確保材料的穩(wěn)定性。

2.仿生脈絡(luò)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的演變過(guò)程

  研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)SAXS和冷凍干燥TEM研究了仿生脈網(wǎng)的形成過(guò)程，將研究視角從空間形態(tài)擴(kuò)展到時(shí)間維度。最后，該研究將分離網(wǎng)絡(luò)的形成分為四個(gè)連續(xù)的階段：

  階段1(水蒸發(fā))：乳膠顆粒表現(xiàn)出增加的有序性。XSBR-Cu²⁺絡(luò)合物吸附在顆粒表面，形成由氫鍵和離子相互作用穩(wěn)定的殼狀結(jié)構(gòu)，引發(fā)顆粒聚集。

  階段2(顆粒排列)：毛細(xì)管力驅(qū)動(dòng)顆粒排列成規(guī)則排列，形成由XSBR-Cu²⁺殼層分隔的多面體泡沫細(xì)胞。這些殼抑制聚結(jié)，維持柔韌性顆粒的邊界和形狀。

  階段3(殼層選擇性固定和變形)：當(dāng)毛細(xì)力超過(guò)顆粒間斥力時(shí)，親水層破裂，導(dǎo)致油-水(O/W)向油-水(W/O)相位反轉(zhuǎn)。同時(shí)，親油橡膠鏈將親水殼壓縮到顆粒間隙中，造成顆粒變形。

  階段4(分子鏈擴(kuò)散)：橡膠鏈通過(guò)殼間隙擴(kuò)散，均質(zhì)成基質(zhì)。充分發(fā)育的網(wǎng)絡(luò)表現(xiàn)出增強(qiáng)的機(jī)械性能。

3.仿生脈絡(luò)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的濕度響應(yīng)行為

  天然植物的葉子表現(xiàn)出非凡的感知水分和利用環(huán)境能量的能力。由于這種生物啟發(fā)葉脈隔離網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，彈性體表現(xiàn)出優(yōu)異的水分響應(yīng)性能。加入CMCS后，彈性體的水接觸角從63.14°逐漸增大到73.79°，浸泡在DES后，彈性體的水接觸角進(jìn)一步增大到79.3°隨著相對(duì)濕度的增加，傳感器的ΔR/R₀呈線性下降趨勢(shì)，ΔV/V₀呈線性上升趨勢(shì)，電阻和電壓變化均呈良好的線性相關(guān)(R₂ = 0.99)，電壓響應(yīng)R₂ = 0.97)。并且在各種形變下均能顯示出穩(wěn)定的信號(hào)輸出。

4.仿生脈網(wǎng)絡(luò)彈性體在雙模監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用

  該仿生彈性體模仿植物葉片的敏感吸濕結(jié)構(gòu)，通過(guò)濕度介導(dǎo)的生物傳感系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)健康評(píng)估。由XCC-7.5E制備的傳感器可以準(zhǔn)確地識(shí)別人體呼吸頻率，包括正常、快速和慢速的呼吸狀態(tài)。柔性彈性體在四種變形狀態(tài)下（扁平、扭曲、彎曲和打結(jié)）能準(zhǔn)確地響應(yīng)水分的變化。長(zhǎng)達(dá)1800 s的監(jiān)測(cè)過(guò)程中，實(shí)時(shí)準(zhǔn)確地監(jiān)測(cè)了人體在閱讀和工作下產(chǎn)生的電阻和電壓信號(hào)。

  該論文得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（22175044）、廣西自然基金重點(diǎn)項(xiàng)目（2023GXNSFDA026049）、廣西重大人才計(jì)劃的資助。

  文章鏈接：http://doi.org/10.1002/adfm.202519321