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  動態(tài)光致變色長壽命室溫磷光材料是一類兼具結(jié)構(gòu)色變化與發(fā)光特性可調(diào)（強度、壽命及顏色）的智能光學材料，在高級防偽、信息加密、傳感等領(lǐng)域具有巨大應(yīng)用潛能。特別地，鑒于無定型聚合物體系具有優(yōu)異的柔韌性和加工性，近來開發(fā)無定型的動態(tài)光致變色長壽命室溫磷光聚合物更是引起了大量研究者的廣泛興趣。然而，目前所報道的動態(tài)光致變色長壽命室溫磷光聚合物仍稀少，往往需要復(fù)雜的合成工藝，且普遍存在余輝弱、壽命短、發(fā)射效率低的問題。因此，無論是從理論還是實際應(yīng)用的角度，都迫切需要開發(fā)合成簡單、可規(guī)模化加工、高性能的動態(tài)光致變色長壽命室溫磷光聚合物。然而，由于分子設(shè)計、電荷轉(zhuǎn)移動力學與基質(zhì)穩(wěn)定化之間復(fù)雜的相互作用，開發(fā)此類材料仍是一項艱巨挑戰(zhàn)。

  近日，常州大學馬驍副教授聯(lián)合中科院福建物構(gòu)所徐亮金教授等合作者，在Advanced Functional Materials (2025, DOI: 10.1002/adfm.202521242)上發(fā)表了題為“Engineering Color-Tunable Photochromic Ultra-Long Room Temperature Phosphorescence Polymer Films by Regulating Intramolecular Charge Transfer of Nonlinear Pyridinium Units”的研究論文。在該研究中，鑒于結(jié)構(gòu)多樣的吡啶鎓衍生物在特定條件下可展現(xiàn)有趣的光致變色特性或多色可調(diào)的磷光發(fā)射功能，其可能作為一類兼具實現(xiàn)光致變色和磷光功能的光響應(yīng)單元。為此，我們策略性地將具有可調(diào)控分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）能力的非線性吡啶鎓單元嵌入剛性聚乙烯醇（PVA）基質(zhì)中，成功地開發(fā)了多色可調(diào)的動態(tài)光致變色長壽命室溫磷光聚合物 （圖1）。

圖1基于非線性的電荷轉(zhuǎn)移吡啶鎓單元構(gòu)筑光致變色長壽命磷光聚合物的示意圖及其功能特性。

  結(jié)合多種光譜分析表明，這類多功能吡啶鎓單元受光激發(fā)，誘導(dǎo)ICT驅(qū)動的電荷分離，可形成具有不同能量的長壽命三線態(tài)電荷轉(zhuǎn)移（CT）態(tài)，從而可實現(xiàn)多色長壽命室溫磷光發(fā)射。PVA基質(zhì)不僅穩(wěn)定了這些三線態(tài)CT態(tài)，還促進了CT介導(dǎo)的從羥基到吡啶鎓受體的電子轉(zhuǎn)移，產(chǎn)生具有可逆光致變色行為的穩(wěn)定自由基。此外，通過硼酸交聯(lián)吡啶鎓摻雜的PVA網(wǎng)絡(luò)，所構(gòu)筑的聚合物體系在保持高對比度可逆光致變色行為的同時，將磷光壽命（提升至0.96秒）與量子效率（提高至27.8%）明顯提升。這類多功能聚合物薄膜在多重防偽、可重寫圖案化以及高安全性信息加密領(lǐng)域展現(xiàn)出了一定的應(yīng)用潛力（圖2）。

圖2基于光致變色長壽命磷光材料的各種應(yīng)用示意圖。

  本研究證明了吡啶鎓結(jié)構(gòu)單元可作為一類兼具實現(xiàn)光致變色和磷光的多功能光響應(yīng)單元，為開發(fā)多刺激響應(yīng)型的光致變色長壽命磷光聚合物提供了可靠的設(shè)計策略，也為構(gòu)筑新型智能光學材料奠定了基礎(chǔ)。該研究工作得到了國家自然科學基金、江蘇省科技廳青年基金項目、江蘇省高等教育自然科學基金等項目的資助。

  相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/adfm.202521242