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  玻璃材料表面性質(zhì)是材料科學(xué)與凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的核心問(wèn)題之一。近年來(lái)的實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果表明：玻璃材料表面并非處于剛性玻璃態(tài)，而是由一層數(shù)納米厚度的動(dòng)力學(xué)增強(qiáng)的柔性層所覆蓋。這種納米尺度柔性表面更新了對(duì)玻璃態(tài)材料的傳統(tǒng)認(rèn)知，促進(jìn)我們重新審視材料摩擦、磨損、焊接和浸潤(rùn)等基本界面行為。然而，由于納米尺度表征材料表面機(jī)械性能困難，導(dǎo)致表面力學(xué)行為及其微觀起源仍不清晰。

  近年來(lái)，浙江理工大學(xué)左彪教授課題組發(fā)展了基于界面潤(rùn)濕力誘導(dǎo)形變測(cè)量材料表面力學(xué)與弛豫的方法；表征了納米高分子薄膜的彈性-毛細(xì)轉(zhuǎn)變行為（Macromolecules 2024, 21, 10112）、線性粘彈譜（Phys. Rev. Res. 2025, 7, 023226）和表面多尺度動(dòng)力學(xué)（Macromolecules 2025, 18, 9747），發(fā)現(xiàn)了高分子鏈在界面限域環(huán)境中會(huì)形成獨(dú)特的瞬時(shí)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和偽纏結(jié)，導(dǎo)致高分子玻璃體表面出現(xiàn)瞬時(shí)橡膠態(tài)（Nature 2021, 596, 372），并應(yīng)用于解釋復(fù)合材料界面粘接和流變調(diào)控等方面（Nature Communications 2025, 16, 9870）。

  在本工作中（Macromolecules 2025, 24, 13125），他們進(jìn)一步拓展這一方法，提出通過(guò)分析液滴潤(rùn)濕力誘導(dǎo)高分子表面產(chǎn)生“潤(rùn)濕脊”的輪廓來(lái)獲得橡膠表面層厚度和彈性模量的方法；他們定義描述“潤(rùn)濕脊”形變特征的高度（h）和寬度（w）（圖1），基于線性彈性理論模型（公式1），建立了w和h與高分子玻璃體柔性表面厚度（d_s）和彈性模量（G_e,s）的定量關(guān)系（公式2）；實(shí)現(xiàn)了玻璃態(tài)高分子表面彈性模量這一基本力學(xué)特性的測(cè)量。

圖1. 液滴界面潤(rùn)濕力誘導(dǎo)高分子玻璃體橡膠表面層發(fā)生彈性形變示意圖。

  如圖2，利用 AFM測(cè)量表面潤(rùn)濕脊的形貌從而獲得了其高度和寬度；將高度和寬度代入公式 2，即可獲得高分子玻璃體橡膠表面層彈性模量和厚度。他們發(fā)現(xiàn)，在 T = T_g - 10K 下，聚苯乙烯類(lèi)高分子玻璃表面層厚度為 2 ~ 5 nm，且橡膠表面層厚度隨著側(cè)基尺寸增大而增厚；聚叔丁基苯乙烯（PTBS）> 聚4-甲基苯乙烯（P4MS）> 聚苯乙烯（PS）。此外，由于界面?zhèn)卫p結(jié)的作用，橡膠表面層的彈性模量高于由常規(guī)拓?fù)淅p結(jié)所定義的橡膠平臺(tái)模量的數(shù)值（圖 2）。這一方法首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)玻璃態(tài)高分子表面彈性模量的測(cè)定，并且發(fā)現(xiàn)了由于界面?zhèn)卫p結(jié)引起的橡膠表面層模量增大、硬度提高的現(xiàn)象；為我們理解高分子表面力學(xué)提供新的視角。

圖2. （a） 不同厚度的聚苯乙烯膜表面層彈性形變的三維形貌圖；實(shí)線為線性彈性方程的擬合結(jié)果。（b）和（c） 分別為聚苯乙烯類(lèi)高分子玻璃表面層厚度和彈性模量；G_e,bulk和G_e,s分別為本體材料和表面層的彈性模量。

  該工作以“Rubbery Surface Elasticity of Polymer Glasses”為題發(fā)表于Macromolecules期刊，相關(guān)成果圖片被甄選為當(dāng)期封面。浙江理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士生張海洋為第一作者，左彪教授為通訊作者，羅錦添博士為共同通訊作者。該工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金、浙江省自然科學(xué)基金的資助，在此表示感謝。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.5c02057

  課題組鏈接：https://zuogroup.zstu.edu.cn/index.htm