王雙飛院士團(tuán)隊(duì) Nano Energy：纖維素摩擦電氣凝膠用于食品安全智能監(jiān)測(cè)

2023-12-28 來(lái)源：高分子科技

氣凝膠被譽(yù)為“21世紀(jì)的奇跡材料”，以其超輕、高比表面積、超低的導(dǎo)熱性等特性，以成功應(yīng)用于太空材料、顆粒物捕獲、智能傳感器等領(lǐng)域，是新型智能材料的理想候選。其中，纖維素氣凝膠將高孔隙率和綠色可再生有機(jī)結(jié)合，是傳統(tǒng)不可再生氣凝膠的優(yōu)良替代品。然而，對(duì)纖維素氣凝膠而言，其豐富內(nèi)在的動(dòng)態(tài)氫鍵結(jié)構(gòu)使得其在嚴(yán)重形變條件下易發(fā)生結(jié)構(gòu)崩潰。這種結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性嚴(yán)重影響了其作為智能材料的機(jī)械穩(wěn)定性和響應(yīng)準(zhǔn)確性。合理設(shè)計(jì)的異質(zhì)界面可以促進(jìn)電子在材料中的傳輸，降低傳導(dǎo)損耗，顯著影響材料的導(dǎo)電性，實(shí)現(xiàn)對(duì)智能材料響應(yīng)準(zhǔn)確性的調(diào)控。因此，通過(guò)設(shè)計(jì)和控制異質(zhì)界面，可以為纖維素氣凝膠在傳感器等智能材料領(lǐng)域的應(yīng)用提供合理的策略。

近日，王雙飛院士團(tuán)隊(duì)通過(guò)簡(jiǎn)單的策略制備了一種具有分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)的纖維素基摩擦電氣凝膠（CPC-氣凝膠）。氧化納米纖維素（TCNF）與碳納米管（CNT）形成的氫鍵異質(zhì)界面影響了材料的力學(xué)行為，結(jié)合碳納米管的堅(jiān)固特性，纖維素氣凝膠的抗壓縮形變能力提高了40倍。同時(shí)，CPC-氣凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的孔隙率（97.23%）。作為智能材料該氣凝膠對(duì)氨氣顯示出極強(qiáng)的感知性，以該氣凝膠為基材的摩擦電氣體傳感器能夠在20-150 ppm范圍內(nèi)準(zhǔn)確識(shí)別NH₃濃度變化，實(shí)現(xiàn)了對(duì)食物質(zhì)量的實(shí)時(shí)無(wú)線檢測(cè)。本研究為纖維素氣凝膠在智能材料領(lǐng)域的應(yīng)用提供了參考。該成果以 “Hierarchical Porous Triboelectric Aerogels Enabled by Heterointerface Engineering”為題發(fā)表在最新一期的《Nano Energy》期刊上。

圖1. 摩擦電氣凝膠的設(shè)計(jì)與制備

CPC-氣凝膠是一種由TCNF、PVA和CNT復(fù)合而成的多孔道堆疊材料（圖1）。TCNF與CNT的結(jié)合形成了異質(zhì)界面，在界面附近發(fā)生了晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，賦予了氣凝膠獨(dú)特的性質(zhì)。兩種材料晶體結(jié)構(gòu)的不匹配可能影響界面區(qū)域附近的應(yīng)力，位錯(cuò)的形成有利于提升界面穩(wěn)定性和實(shí)現(xiàn)界面?zhèn)鬏攦?yōu)化。不同材料之間的費(fèi)米能差異會(huì)導(dǎo)致跨界面的電子轉(zhuǎn)移，產(chǎn)生內(nèi)在電場(chǎng)和空間電荷區(qū)域，影響電荷傳輸和界面極化。兩種材料的介電性質(zhì)差異也會(huì)引發(fā)正負(fù)電荷的不均勻分布，從而加強(qiáng)極化松弛。超景深三維顯微鏡結(jié)果顯示，CNT在氣凝膠孔道中分布均勻，形成了穩(wěn)定的多孔網(wǎng)絡(luò)。與單一的TCNF氣凝膠相比，CPC-氣凝膠顯示出更多的孔洞和更高的孔隙率，顯著增加了與氣體分子的結(jié)合點(diǎn)位，同時(shí)提高了摩擦電效應(yīng)，為后續(xù)該材料作為氣敏材料和摩擦電傳感器提供了良好的基礎(chǔ)。

圖2. CPC-氣凝膠的結(jié)構(gòu)與表征

PVA的加入使氣凝膠的孔隙密度下降，而CNT具有光滑的碳六環(huán)惰性表面結(jié)構(gòu)，能夠緩解PVA和TCNF的交聯(lián)，增加了氣凝膠內(nèi)部空間，當(dāng)添加量為0.15 g時(shí)孔隙率達(dá)到最大值，同時(shí)，CNT提升了氣凝膠的抗壓縮能力，添加CNT后CPC-氣凝膠的抗壓縮能力較TCNF氣凝膠提高了4000%。良好的機(jī)械及抗壓縮性能為其在摩擦電氣體傳感器上的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

圖3. CPC-氣凝膠基摩擦電性能

CPC-氣凝膠表現(xiàn)出顯著高于TCNF氣凝膠的電輸出性能。CPC-氣凝膠的開(kāi)路電壓可達(dá)150 V，導(dǎo)電性優(yōu)良的CNT的加入使氣凝膠導(dǎo)電性顯著增強(qiáng)。結(jié)果表明，在電阻為9×10⁶ Ω時(shí)，TCNF、CPC-氣凝膠峰值功率獲得了最高輸出功率分別為220 μW/cm²、10 μW/cm²。CPC-氣凝膠具有出色的穩(wěn)定性和可靠性，在循環(huán)接觸5000次后，依然具有穩(wěn)定的電輸出性能。

圖4. CPC-氣凝膠的氨氣傳感性能與機(jī)制

圖4顯示了CPC-氣凝膠基TENG的氨氣傳感機(jī)理。當(dāng)CPC-氣凝膠暴露在自然環(huán)境中時(shí)，氧分子轉(zhuǎn)化為化學(xué)吸附氧陰離子（O^2?），俘獲電子并在CPC-氣凝膠表面形成電子損耗層，使其表現(xiàn)出高電阻狀態(tài)。當(dāng)接觸氨氣時(shí)，氨氣分子被O^2?氧化，被捕獲的電子被釋放回氣凝膠表面，降低了TCNF/PVA/CNT氣凝膠的內(nèi)阻。結(jié)果顯示，不同氨氣濃度下CPC-氣凝膠材料電阻率的變化與電壓變化趨勢(shì)保持一致。TENG在不同氨氣濃度下響應(yīng)的擬合值：Y= 0.00485X-0.00514，表現(xiàn)出良好的線性度（R²=0.996）。

圖5.摩擦電氣體傳感器應(yīng)用于食品質(zhì)量監(jiān)測(cè)

CPC-氣凝膠基摩擦電氣體傳感器，其主要通過(guò)氨氣分子作用于摩擦電材料表面引起摩擦電性能的差異化，從而實(shí)現(xiàn)自供電氨氣傳感。隨著肉類的腐敗，其釋放的氨氣濃度逐漸增加，無(wú)線傳感輸出信號(hào)呈下降趨勢(shì)，與先前測(cè)得的氨氣與摩擦電性能之間的關(guān)系保持一致。CPC-氣凝膠摩擦電材料用于自供電氣體傳感具有理想的可靠性。

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285523010601

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（責(zé)任編輯：xu）

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