作為天然生物基納米粒子，纖維素納米晶（CNC）由于固有的高比模量特性，成為高分子復(fù)合材料中理想的力學(xué)增強填料。本工作的目的是研究CNC增強復(fù)合材料的表面改性與界面相容性之間的深層聯(lián)系，以聚乳酸（PLA）鏈在CNC上化學(xué)接枝的經(jīng)典案例為例。經(jīng)實驗和理論預(yù)測對接枝動力學(xué)進行分析，可得到不同的接枝含量或不同的表面取代度的改性后CNC（CNC-g-PLA），且表現(xiàn)出不同的表面極性。根據(jù)CNC和CNC-g-PLA對復(fù)合材料力學(xué)增強效果，提出了臨界表面改性的概念，即合理的表面改性程度，。通過分子模擬從理論上解釋了表面改性對納米晶體-納米晶體和納米晶體-基體相互作用變化的影響，并將其進一步應(yīng)用于復(fù)合材料的相容性分析和臨界表面改性論證。
圖1. 課題設(shè)計思路：纖維素納米晶表面改性的接枝動力學(xué)與力學(xué)增強機理分析
對CNC表面開環(huán)接枝不同梯度的PLA的動力學(xué)過程進行了研究。在得到的接枝產(chǎn)物中選取四個典型的梯度產(chǎn)物（CNC-g-PLA），計算了CNC-g-PLA的接枝率、表面羥基取代度和接枝PLA鏈的分子量（圖2）。結(jié)果表明，四種修飾后CNC接枝PLA鏈的分子量、接枝率和表面羥基取代度，隨著接枝程度的增加，均呈現(xiàn)出逐漸增加的趨勢。此外，通過表征證明改性前后CNC的針狀形貌和晶型得到保持，晶體尺寸增大（圖3）。
圖3. CNC(A)和CNC-g-PLA(4) (B)的AFM圖像；CNC和四種CNC-g-PLA的XRD譜圖(C)和結(jié)晶模型(D)；四種CNC-g-PLA樣品的DSC圖(E)
2、復(fù)合體系界面分散相容性研究
圖4. Hansen溶解度參數(shù)計算值
3、復(fù)合材料力學(xué)增強機理的分析
圖5. 存儲模量(A)、損耗模量(B)和損耗因子(C)隨溫度的DMA結(jié)果，以及Halpin-Kardos模型下實驗存儲模量(30°C)與理論存儲模量的比較
圖6. 復(fù)合材料CNC及CNC-g-PLA在PLA基質(zhì)中的分子動力學(xué)模型機制
論文鏈接：Yue Zhang, Ping Lan, Zechuan Yu, Tao Xia,* and Ning Lin*, Grafting Kinetics and Compatibility Simulation in Surface Modification of Cellulose Nanocrystals with Poly(lactic acid) for Composites. Macromolecules.
https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c01171
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