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  納米壓印（NIL）是一種低成本高通量的微納表面制造技術(shù)，受到廣泛的關(guān)注和應(yīng)用，尤其是在制備超表面、波導(dǎo)材料、集成電路等領(lǐng)域。與傳統(tǒng)的光刻技術(shù)相比，NIL具有成本更低，分辨率和生產(chǎn)效率更高等優(yōu)勢(shì)。熱壓印是NIL一種典型的工藝，通常先將基材表面的聚合物薄膜升高到玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（T_g）之上，再將具有微納結(jié)構(gòu)的模具（母版）以較高的壓力平行壓印到聚合物表面，使得軟化或者流動(dòng)的聚合物填充于微納結(jié)構(gòu)的縫隙內(nèi)部，降溫后聚合物固化定型，揭下母版后聚合物膜表面就會(huì)保持和母版納米形貌互補(bǔ)的圖案。然而熱壓印技術(shù)通常要求較高的溫度和壓印壓力，工藝參數(shù)苛刻，不僅限制了壓印膠和母版材料的類型，也容易降低母版的使用壽命。相比之下，紫外固化壓印在一定程度上克服了熱壓印的缺點(diǎn)，該技術(shù)采用低粘度的紫外光固化膠，在室溫下和低壓印壓力的條件下可充滿母版的縫隙里，之后在較高功率的紫外光照射下迅速固化，保留下互補(bǔ)的微納圖案。然而紫外光的穿透能力較弱，通常以石英材料作為母版，而且對(duì)膠層的厚度有較大的限制。此外，紫外光固化膠里的有機(jī)溶劑容易溶解/溶脹其他聚合物材料，因此以聚合物作為基底材料的選擇并不多。綜上，納米壓印技術(shù)領(lǐng)域亟需一類溫和的，且能夠在室溫下和低壓印壓力條件下實(shí)現(xiàn)超高精度納米形貌轉(zhuǎn)印的新材料。

  盡管通過(guò)溶液澆鑄可以輕松實(shí)現(xiàn)大面積聚合物薄膜的制備，但是體系固化過(guò)程中累積的殘余應(yīng)力（RS）及其釋放過(guò)程會(huì)對(duì)NIL空間精度造成破壞性的影響。殘余應(yīng)力源于非平衡態(tài)聚合物鏈的凍結(jié)，其影響包括聚合物材料微觀缺陷的形成和宏觀不均勻收縮。RS的累積效應(yīng)在用溶液澆鑄制備的聚合物薄膜中更為嚴(yán)重——聚合物鏈段運(yùn)動(dòng)跟不上快速的傳質(zhì)過(guò)程（溶劑的揮發(fā)）。盡管利用增塑劑可以加快聚合物鏈段運(yùn)動(dòng)，從而盡量消除RS的累積，但該方法會(huì)導(dǎo)致聚合物模量和抗蠕變性能降低，因此不能提供足夠的尺寸穩(wěn)定性以維持納米圖案的精確度。

圖1. PVA-PTA復(fù)合薄膜的微觀結(jié)構(gòu)和殘余應(yīng)力表征

圖2. 監(jiān)控PVA-PTA體系在溶液揮發(fā)過(guò)程中的應(yīng)力累積，表明PTA加快了PVA的鏈段動(dòng)力學(xué)。

  PVA-PTA溶液澆鑄薄膜的表面具有亞納米級(jí)的粗糙度（圖3），這是實(shí)現(xiàn)高分辨率NIL的基礎(chǔ)。將PVA-PTA溶液傾倒在刻有亞 2 nm高度的晶圓表面，在室溫下?lián)]發(fā)干燥即可得到面積大于100 cm²，有自支撐性，且分辨率高達(dá)亞2 nm的圖案化聚合物膜。高達(dá)2GPa的模量保證了納米圖案的尺寸穩(wěn)定性和長(zhǎng)期穩(wěn)定性（圖2）。值得注意的是，該水性體系溫和無(wú)腐蝕性，NIL工藝簡(jiǎn)單且無(wú)需高溫和高壓印壓力，因此適用于高曲率和多種物理化學(xué)性質(zhì)的微納結(jié)構(gòu)表面，甚至適用于脆弱的功能性生物表面，例如蟬翼和植物葉片表面（圖4）。此外可利用該體系的濕度敏感性，在一定的高濕度下使其軟化，利用薄膜自身重力填充入母版縫隙，或是利用壓力輔助壓印，干燥失水后即可得到圖案化的聚合物膜。

圖4. 不同物理化學(xué)性質(zhì)表面的拓印效果

  文章信息

  Polymer Films’ Residual Stress Attenuation from the Supramolecular Complexation with Ultra-Small Nanoparticles for High Resolution Nanoimprint Lithography

  Jiadong Chen, Shenglin Yao, Bin Wang, Qiang Yu, Binghui Xue, Panchao Yin*

  Angew. Chem. Int. Ed. 2024, ASAP

  DOI: 10.1002/anie.202416759

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416759