生物電化學(xué)系統(tǒng)(BESs)利用產(chǎn)電微生物分解有機(jī)物,同時(shí)將電子轉(zhuǎn)移到細(xì)胞外,以實(shí)現(xiàn)污染物降解、能源生產(chǎn)或其他生態(tài)功能。然而,在長(zhǎng)時(shí)間的運(yùn)作過(guò)程中,陽(yáng)極上電活性生物膜(EABs)的老化會(huì)阻礙細(xì)胞外電子的有效產(chǎn)生和轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致BESs性能的惡化。用來(lái)改善生物膜老化的如控制水利條件和離子濃度、引入中間生態(tài)競(jìng)爭(zhēng)和聲空化等傳統(tǒng)方法涉及高額的成本及效果不理想等問(wèn)題。此外,近年來(lái)生物質(zhì)基多孔碳電極由于其環(huán)境友好性,可再生性,具有更高的生物量負(fù)載能力,是一種備受青睞的陽(yáng)極材料,但生物膜老化造成的孔隙堵塞和傳質(zhì)限制阻礙了其進(jìn)一步的發(fā)展。
針對(duì)上述挑戰(zhàn),東北林業(yè)大學(xué)劉守新教授團(tuán)隊(duì)首次提出了一種利用柔性纖維素/木質(zhì)素基陽(yáng)極(CAs)材料的彈性變形來(lái)恢復(fù)老化生物膜的有效策略。合成的仿木管狀結(jié)構(gòu)陽(yáng)極材料在濕態(tài)下表現(xiàn)出優(yōu)異的壓縮性能和抗疲勞性能。經(jīng)過(guò)柔性生物陽(yáng)極的彈性變形后,老化生物膜的代謝活性顯著增加、抑制胞外電子轉(zhuǎn)移的死細(xì)胞和松散結(jié)合的胞外聚合物被有效去除。此外,壓縮過(guò)程抑制了來(lái)自非外電微生物的生態(tài)競(jìng)爭(zhēng)?傮w而言,陽(yáng)極發(fā)生彈性變形后,功率密度得到了顯著提高,離子擴(kuò)散、比電容和催化響應(yīng)電流均有所改善。該工作對(duì)BESs的實(shí)際長(zhǎng)期應(yīng)用至關(guān)重要,也為陽(yáng)極材料對(duì)微生物的機(jī)械影響提供了新的見(jiàn)解。這項(xiàng)研究成果以“Elastic Deformation of Cellulose/Lignin-based Anode for Rejuvenating Aged Mix-Cultured Electroactive Biofilms”為題發(fā)表在《Advanced science》雜志上。文章第一作者為東北林業(yè)大學(xué)博士研究生劉雪,通訊作者為東北林業(yè)大學(xué)劉守新教授、李偉教授和王睿文副教授。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金,中央高;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)基金和中國(guó)博士后面上基金等項(xiàng)目的支持。

圖1.(a)碳?xì)饽z制備示意圖。(b)CA-2的SEM圖像。(c)CAs的XRD譜圖。(d)CAs的奈奎斯特圖。(e)濕態(tài)CA-2在50%應(yīng)變下循環(huán)壓縮50次的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(f)CAs在磷酸鹽緩沖溶液中壓縮和釋放過(guò)程的數(shù)碼圖片。(g)CA-2的數(shù)碼照片。

圖2.(a)碳布(CC)和CAs陽(yáng)極微生物燃料電池(MFCs)的輸出電壓。(b)不同陽(yáng)極MFCs的功率密度。(c)不同陽(yáng)極MFCs的充放電曲線。(d)不同陽(yáng)極MFCs的COD去除率和庫(kù)侖效率。生物膜覆蓋后CC和CAs陽(yáng)極的(e)奈奎斯特圖,(f)循環(huán)伏安曲線,和(g)差分脈沖伏安曲線。(h)陽(yáng)極生物膜胞外電子傳遞機(jī)理示意圖。

圖3. CC和CAs陽(yáng)極MFCs在不同時(shí)期的電化學(xué)性能比較。(a)不同陽(yáng)極MFCs每個(gè)輸出電壓周期的峰值電壓。(b)CAs生物陽(yáng)極壓縮過(guò)程示意圖。(c)不同陽(yáng)極MFCs的峰值功率密度比較(P < 0.05 (ns), P < 0.05 (*), P < 0.01 (**), P < 0.001 (***), P < 0.0001(****))。(d)不同生物陽(yáng)極在不同時(shí)期的比電容。(e)不同生物陽(yáng)極不同時(shí)期的峰值差分脈沖伏安電流密度。(f)二次壓縮前后CA-2陽(yáng)極MFC的功率密度對(duì)比。

圖4. (a) CA-2生物陽(yáng)極在不同時(shí)期的SEM圖像。 (b) CC和CA-2陽(yáng)極生物膜在時(shí)期Ⅱ和時(shí)期Ⅲ的MutiSIM圖像。 (c)老化生物膜的胞外電子轉(zhuǎn)移機(jī)理示意圖。(d) CA-2生物陽(yáng)極的三維熒光圖像。(e)從生物陽(yáng)極擠出液體中提取的胞外聚合物的組分分析(LB-EPS和TB-EPS分別代表松散結(jié)合和緊密結(jié)合的細(xì)胞外聚合物物質(zhì)。PS、PN、HA和eDNA分別是多糖、蛋白質(zhì)、腐殖酸和胞外DNA的縮寫)。(f)不同生物陽(yáng)極在時(shí)期Ⅱ和時(shí)期Ⅲ的ATP含量的比較。不同生物陽(yáng)極的(g)電荷轉(zhuǎn)移電阻和(h)離子擴(kuò)散系數(shù)。

圖5. (a)時(shí)期Ⅱ和時(shí)期Ⅲ不同CAs陽(yáng)極生物膜在屬水平上的Circos圖。(b) CAs陽(yáng)極生物膜功能屬的相對(duì)豐度氣泡圖。(c) CAs生物陽(yáng)極生物膜的中性群落模型分析。

圖6. CAs陽(yáng)極的彈性形變對(duì)微生物燃料電池性能改善的機(jī)理分析。
原文鏈接:https://doi.org/10.1002/advs.202417788
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