共價有機框架(Covalent Organic Frameworks, COFs)作為一類結(jié)構可設計、孔徑可調(diào)、結(jié)晶性良好的多孔有機材料,近年來在氣體分離、催化、能源存儲、傳感與電子器件等領域展現(xiàn)出廣泛的應用前景。然而,COFs因自身晶態(tài)粉末的低可加工性,長期以來在薄膜制備與產(chǎn)業(yè)化應用中面臨巨大挑戰(zhàn)。現(xiàn)有的COFs薄膜制備方法往往依賴復雜反應條件,如高溫高壓、長時間反應、有毒有機溶劑等,難以兼顧綠色環(huán)保與規(guī);瘧眯枨蟆

近日,江南大學皮付偉教授及李靖坤博士等在《Angewandte Chemie》上發(fā)表題為“Azine-Pyridine Frame Generated Covalent Organic Frameworks and Self-polymerized Films”的最新研究成果,提出了一種全新的偶氮-吡啶骨架設計策略,在COFs薄膜制備工藝上取得重要突破。研究團隊通過引入具備質(zhì)子動態(tài)轉(zhuǎn)移能力的偶氮-吡啶構筑單元,在無需催化劑的條件下,僅依靠乙醇-水溶液中的簡單滴涂與自然蒸發(fā),即可在溫和綠色環(huán)境中制備出大面積、厚度可控(10 nm 至 >30 μm)的自支撐COFs薄膜。骨架內(nèi)部的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET)機制賦予了材料優(yōu)異的結(jié)構穩(wěn)定性與多功能應用性能。

更為突出的是,該偶氮-吡啶COFs薄膜表現(xiàn)出多重性能:光學性能優(yōu)異,可實現(xiàn)99.9%的紫外-藍光屏蔽性能,同時維持約97%以上的可見光透過率;可高效快速地將Au3+與Cr6+等高價貴金屬及有毒金屬離子還原至元素態(tài)或低毒性離子;在能源儲能領域,通過應用于鋅電池隔膜修飾,可有效抑制枝晶生長,使電池壽命提升逾10倍。該研究不僅在 COFs 成膜與加工工藝上實現(xiàn)重大突破,更賦予其廣闊的多功能應用前景,展現(xiàn)出動態(tài)骨架設計理念在有機框架材料領域的重要潛力。
原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202509221
作者簡介:

皮付偉,江南大學食品學院教授、博士生導師。主持有國家高層次引進人才、江蘇省“雙創(chuàng)人才”、江蘇省“雙創(chuàng)團隊”、國家“十三五”專項“主要食品全產(chǎn)業(yè)鏈品質(zhì)質(zhì)量控制關鍵技術開發(fā)研究”子課題1項、國家自然科學基金青年項目、江蘇省自然科學基金青年項目、企業(yè)委托項目等10余項。長期致力于食品質(zhì)量與安全、食品功能因子智能化檢測與調(diào)控、光譜分析新技術開發(fā)應用等領域。迄今為止已在國內(nèi)外重要學術刊物發(fā)表研究論文105篇,包括Angewandte Chemie, Advanced Functional Materials, Chemical Engineering Journal, Nano Letters,Small, Food Chemistry,Biosensors & Bioelectronics,Food Bioscience等一區(qū)TOP期刊50余篇。成果多次入選F1000“熱點”論文。

李靖坤博士主要從事刺激響應型共價有機框架(COFs)材料的設計、成膜與食品智能感知應用研究。博士期間以第一作者在Angewandte Chemie, Adv. Funct. Mater., Chem. Eng. J., Small, Food Chemistry等權威期刊發(fā)表SCI論文多篇,主持江蘇省研究生科研創(chuàng)新項目1項。
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