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  水系鋅金屬電池（AZMBs）憑借其本征安全性、低成本及環(huán)境友好性等優(yōu)勢，而被視為極具潛力的大規(guī)模儲能技術(shù)。然而，鋅負(fù)極存在著鋅枝晶無序生長和界面副反應(yīng)等問題，嚴(yán)重制約了電池的循環(huán)壽命和實際應(yīng)用。相較于傳統(tǒng)液態(tài)電解質(zhì)，聚合物水凝膠電解質(zhì)雖能緩解上述問題，但往往難以同時兼顧優(yōu)異的機(jī)械性能和高離子電導(dǎo)率。此外，傳統(tǒng)水凝膠多基于化石基高分子材料，存在回收困難、環(huán)境友好性不足的弊端。因此，開發(fā)兼具優(yōu)異機(jī)械性能、高離子電導(dǎo)率且可回收的水凝膠電解質(zhì)，有利于推動AZMBs的可持續(xù)應(yīng)用。

  近期，武漢大學(xué)陳朝吉教授、余樂副研究員團(tuán)隊報道了一種普適性電凝膠化技術(shù)原位構(gòu)建生物大分子水凝膠電解質(zhì)的策略。該策略以殼聚糖、羧甲基纖維素、海藻酸鈉等可再生生物質(zhì)為原料，所制備的水凝膠電解質(zhì)厚度和微觀結(jié)構(gòu)可調(diào)，同時實現(xiàn)了出色的機(jī)械性能（2.0-4.4 MPa）和高離子電導(dǎo)率（10.1-19.5 mS cm^-1）（圖1）�；跉ぞ厶堑碾娊赓|(zhì)（E-CS-GE）組裝的鋅對稱電池在1 mA cm^-2/1 mAh cm^-2 條件下可穩(wěn)定循環(huán)超過4500小時，其平均庫倫效率高達(dá)99.83%。即使其放電深度（DOD）達(dá)到80%時，其循環(huán)壽命仍長達(dá)300小時（圖2）。這得益于E-CS-GE凝膠電解質(zhì)有效抑制了水分子的活性，從而顯著緩解了鋅枝晶生長和析氫、鋅腐蝕等副反應(yīng)（圖3）。以E-CS-GE凝膠電解質(zhì)組裝的Zn||ZVO電池展現(xiàn)出了優(yōu)異的容量保持率92.4%，并且可以在-15°C至110°C的寬溫范圍內(nèi)穩(wěn)定運行（圖4）。該全電池的面容量可提升至5.4 mAh cm^-2，其負(fù)極/正極容量比（N/P）可低至1.1，展現(xiàn)了該水凝膠電解質(zhì)的實際應(yīng)用潛力（圖5）。結(jié)合實驗驗證、生命周期評價和技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析，此類電解質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的可回收性、環(huán)境友好性和成本效益（圖6）。綜上所述，該工作為高性能水系鋅離子電池的可持續(xù)發(fā)展提供了一種有效的制備策略。

圖1. 通過電凝膠法原位制備生物大分子水凝膠電解質(zhì)

圖2. 基于E-CS-GE電解質(zhì)的鋅電池的電化學(xué)性能

圖3. 水凝膠電解質(zhì)中對Zn²⁺的調(diào)控機(jī)制研究

圖4. Zn||ZVO電池的循環(huán)性能及寬溫性能

圖5. Zn||ZVO全電池及軟包電池性能

圖6. 凝膠電解質(zhì)的可回收性、環(huán)境影響和經(jīng)濟(jì)性評估

  相關(guān)研究成果以“Practical, sustainable, wide-temperature-adaptable zinc-metal batteries enabled by electrogelated recyclable biomacromolecular hydrogel electrolytes”為題發(fā)表在《National Science Review》（10.1093/nsr/nwaf308）期刊上。武漢大學(xué)博士研究生黃京和王思俊為論文共同第一作者，武漢大學(xué)陳朝吉教授和余樂副研究員為論文共同通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金委、武漢大學(xué)人才啟動經(jīng)費及武漢大學(xué)先進(jìn)測試表征平臺的支持。

作者介紹：

  陳朝吉，武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師。2015年博士畢業(yè)于華中科技大學(xué)，2015-2021年分別于華中科技大學(xué)與馬里蘭大學(xué)帕克分校從事博士后研究，并于2021年5月入職武漢大學(xué)資環(huán)學(xué)院組建X-Biomass課題組。從事生物質(zhì)材料（木材、竹材、纖維素、甲殼素等）的多尺度結(jié)構(gòu)設(shè)計、功能化及高值利用方面的研究，致力于以天然材料解決可持續(xù)發(fā)展面臨的材料-能源-環(huán)境挑戰(zhàn)。以第一/通訊作者（含同等貢獻(xiàn)）在Nature (2篇)、Science、Nature Reviews Materials (2篇)、Nature Sustainability (2篇)、Nature Communications (9篇)、Science Advances(2篇)、National Science Review(2篇)等國內(nèi)外著名學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表SCI論文100余篇，總引用37,000余次，H因子103。獲科睿唯安“全球高被引科學(xué)家”（2021-2024連續(xù)四年入選材料科學(xué)領(lǐng)域）、斯坦福大學(xué)“全球前2%高被引科學(xué)家”終身影響力榜單、麻省理工科技評論亞太區(qū)“35歲以下科技創(chuàng)新35人”、“ACS KINGFA Young Investigator Award”、“中國化學(xué)會纖維素專業(yè)委員會青年學(xué)者獎”、“Advanced Science青年科學(xué)家創(chuàng)新獎”、“前沿材料青年科學(xué)家獎”、阿里巴巴達(dá)摩院“青橙優(yōu)秀入圍獎”、“中國新銳科技人物卓越影響?yīng)劇�、�?/span>R&D 100 Awards”、“武漢大學(xué)杰出青年”等榮譽。擔(dān)任The Innovation Materials學(xué)術(shù)編輯，The Innovation、Research、SusMat、npj Soft Matter、Green Carbon、Molecules等雜志編委/青年編委，以及中國化學(xué)會纖維素專業(yè)委員會委員。

  余樂，武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院副研究員、碩士生導(dǎo)師。2021年博士畢業(yè)于華中科技大學(xué)，2021-2024年于武漢大學(xué)從事博士后研究，并于2024年入職武漢大學(xué)資環(huán)學(xué)院，加入X-Biomass課題組。長期致力于纖維素基功能材料設(shè)計與應(yīng)用。主要通過纖維素化學(xué)改性和超分子工程等策略，開發(fā)可持續(xù)纖維素基塑料替代品、離子導(dǎo)體等材料，應(yīng)用于極端環(huán)境儲能、可持續(xù)包裝、智能響應(yīng)系統(tǒng)等場景。以第一/通訊作者（含同等貢獻(xiàn)）在Nature Reviews Materials、Nature Communications(2篇)、National Science Review、Advanced Materials(2篇)、Matter、Chemical Reviews、Chemical Society Reviews、Advanced Functional Materials(2篇)、Advanced EnergyMaterials等期刊，6篇為ESI高被引/熱點論文，總被引2500余次，H因子24。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwaf308