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  水凝膠電解質(zhì)依靠聚合物鏈段及其官能團(tuán)的作用，能夠精準(zhǔn)調(diào)控水的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，從而有效抑制水系鋅離子電池中由水引發(fā)的不良反應(yīng)。然而，傳統(tǒng)凝膠電解質(zhì)為維持較高的離子電導(dǎo)率，通常需要超過(guò)80%的含水量，這不僅容易誘發(fā)嚴(yán)重的界面副反應(yīng)，其低溫適用范圍也局限于~ ?40 °C。一旦進(jìn)一步降低水含量，離子電導(dǎo)率會(huì)急劇下降，界面阻抗顯著增大。盡管近年來(lái)在貧水凝膠電解質(zhì)的設(shè)計(jì)上已有探索，但多僅適用于室溫條件，動(dòng)力學(xué)性能仍不理想。電解質(zhì)含水量與離子傳輸動(dòng)力學(xué)之間的矛盾難以調(diào)和，已成為限制低溫鋅離子電池發(fā)展的關(guān)鍵瓶頸。因此，亟需開發(fā)新型貧水凝膠電解質(zhì)體系，以在低水含量下兼顧高效離子傳輸。

  近期，哈爾濱工業(yè)大學(xué)張乃慶教授團(tuán)隊(duì)提出了water-in-polymer新策略，成功突破了鋅離子電池的低溫瓶頸。該策略的創(chuàng)新性主要體現(xiàn)在三個(gè)方面：（1）獨(dú)特的聚合方法：利用電解液中的原生質(zhì)子直接引發(fā)共溶劑聚合，無(wú)需額外引發(fā)劑或交聯(lián)劑。在消耗質(zhì)子的同時(shí)實(shí)現(xiàn)了線性短鏈聚合（低空間位阻），從而保持快速的離子傳輸過(guò)程；（2）優(yōu)異的低溫性能：殘余單體與聚合物共同維持弱溶劑化環(huán)境，使鋅離子能夠快速脫溶劑化，降低界面濃差極化；（3）兼顧正負(fù)極需求：低水/質(zhì)子含量最大限度提升了鋅的熱力學(xué)穩(wěn)定性，同時(shí)抑制了H⁺在正極材料中的嵌入，保證了在正極材料在高負(fù)載條件下的穩(wěn)定循環(huán)。

圖1：water-in-polymer與傳統(tǒng)交聯(lián)聚合物工作示意圖對(duì)比

圖2：電解質(zhì)聚合過(guò)程及相關(guān)性質(zhì)表征：a) 紅外光譜對(duì)應(yīng)于不同 DOL 的引入檢測(cè)。b)電解質(zhì)中氫鍵數(shù)量的分子動(dòng)力學(xué)模擬(LE，液體電解質(zhì)；GE，凝膠電解質(zhì))。c) 采用 LSV 法進(jìn)行電解質(zhì)的 ESW 測(cè)試。d) DOL 和 PDOL 的化學(xué)結(jié)構(gòu)。e) 不同時(shí)間聚合條件下的相應(yīng)核磁共振監(jiān)測(cè) (d，天)。f) 在各種溫度下對(duì)應(yīng)于 GE 的離子電導(dǎo)率測(cè)試。g) 將 GE 電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率與報(bào)道的水凝膠電解質(zhì)在不同溫度下的離子電導(dǎo)率進(jìn)行了比較。h) 2 m Zn(OTF)₂ 電解質(zhì)的徑向分布函數(shù)。i) GE 電解質(zhì)的徑向分布函數(shù)。

  通過(guò)弱溶劑化DOL 定向聚合策略成功開發(fā)了一種聚合物包水、耐低溫、高穩(wěn)定性的凝膠電解質(zhì)。電解液中的水分子被聚合物限制，實(shí)現(xiàn)了 2.59 V 的寬電化學(xué)窗口，保證了電極的穩(wěn)定性和副反應(yīng)抑制。該電解質(zhì)憑借其獨(dú)特的快速離子傳輸通道和界面處的弱溶劑化環(huán)境，實(shí)現(xiàn)了鋅離子的快速傳輸和脫溶劑化，在 -70℃ 時(shí)保持了 0.36 mS cm^-1 的高離子電導(dǎo)率。使用GE 的對(duì)稱電池在 25℃ (1 mA cm^-2–1 mAh cm^-2)下的循環(huán)壽命超過(guò) 10000 小時(shí)，即使在 70% 的充放電深度下也可以循環(huán) 3500 小時(shí)。在 -70℃ 的極端溫度下，也可以穩(wěn)定循環(huán) 1000 小時(shí)以上。此外，聚合物包水電解質(zhì)通過(guò)抑制正極材料的H⁺共插層，優(yōu)化了正極離子存儲(chǔ)機(jī)制。該機(jī)制避免了絕緣ZHF 的產(chǎn)生，從而實(shí)現(xiàn)了正極材料在高負(fù)載下的高效利用。在電流密度為 0.5 A g^-1、負(fù)載量為16 mg cm^-2 的條件下，經(jīng)過(guò)150 次循環(huán)后，其容量仍保持在 192 mAh g^-1。這項(xiàng)工作為適應(yīng)低溫的電解質(zhì)設(shè)計(jì)提供了新的見解，這對(duì)于促進(jìn)電池在極寒條件下的應(yīng)用具有重要意義。

  以上研究成果近期以“Lean-Water Gel Electrolyte Enables Zinc Ion Battery at ?70℃”為題，發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202511520)上。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202511520