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  反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)因其高比表面積和孔徑可調(diào)的優(yōu)勢(shì)，在催化、藥物釋放等應(yīng)用領(lǐng)域表現(xiàn)優(yōu)異。多種自組裝手段已實(shí)現(xiàn)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)的有效制備。然而，通過(guò)自組裝制備的聚合物反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)在復(fù)雜的環(huán)境中難以保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，制約了其實(shí)際應(yīng)用。

  在前期的工作中，北京航空航天大學(xué)陳愛(ài)華課題組針對(duì)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)的制備和形成機(jī)理進(jìn)行了一系列的研究。通過(guò)將穩(wěn)定鏈段以單鏈的形式折疊，減小界面面積a₀，從而增大堆積參數(shù)，在溶液自組裝和聚合誘導(dǎo)自組裝體系中都成功擴(kuò)大了反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)的相區(qū)（ACS Macro Lett. 2021, 10, 603-608；Polym. Chem. 2024, 15, 733-741）。此外，在穩(wěn)定鏈段后引入疏水性低聚物，利用其共軛作用提高了疏水單體的轉(zhuǎn)化率，促進(jìn)了反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)的形成（Macromol. Rapid Commun. 2025, 46, 2400891）。

圖1 “成形-分離-交聯(lián)”分步策略制備交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)的路線

  最近，該課題組提出了一種采用分步策略制備聚苯乙烯基交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)聚合物粒子的有效方法，即通過(guò)聚合誘導(dǎo)自組裝制備有序的反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)聚合物粒子，隨后使用離心除去未反應(yīng)單體。將純化后的聚合物粒子作為RAFT活性種子，加入一定量的交聯(lián)單體二乙烯苯（DVB）在適當(dāng)反應(yīng)時(shí)間內(nèi)聚合并原位交聯(lián)聚合物粒子，同時(shí)保留高度有序的反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)。這些交聯(lián)聚合物粒子在多種有機(jī)溶劑中（DMF、THF、MCB）以及升溫條件下都具有一定的耐受性，耐受能力和DVB的投料量有關(guān)。此外，這種交聯(lián)方法具有極高的通用性，可以改變穩(wěn)定鏈段、交聯(lián)單體甚至是形貌的種類(lèi)而不影響最終得到的穩(wěn)定形貌。據(jù)此，該課題組進(jìn)一步分別制備了具有循環(huán)催化能力和解交聯(lián)能力的反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)聚合物粒子，從而拓展了其應(yīng)用領(lǐng)域。

圖2 交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)分散在（a）DMF、（b）THF和（c）MCB中24 h后的SEM圖片及（d）SAXS曲線；交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)分散在DMF中33天后的（e）TEM圖片和（f）SAXS曲線；交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)分散在DMF中置于（g）40 ℃和（h）80℃下24 h后的SEM圖片（濃度為2 mg/mL）

圖3 （a）更換含吡啶基團(tuán)的穩(wěn)定鏈段通過(guò)PISA制備反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)、（b）分步策略制備交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)、（c）交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)分散在DMF中24 h后的SEM圖片及（d）SAXS曲線；負(fù)載Ag納米粒子的交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)催化亞甲基藍(lán)還原（e）前（f）后的TEM圖片；（g）Ag分別負(fù)載在交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)和未交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)催化亞甲基藍(lán)的效率；（h）負(fù)載Ag納米粒子的交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)循環(huán)催化亞甲基藍(lán)三次的效率

  該研究提供了一種制備交聯(lián)反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)聚合物粒子的通用方法，有利于拓寬反相雙連續(xù)結(jié)構(gòu)的應(yīng)用場(chǎng)景。這一成果以題為“Isolated In Situ Cross-Linking-Assisted Polymerization-Induced Self-Assembly to Polymer Cubosomes with Enhanced Stability”的文章發(fā)表在美國(guó)化學(xué)會(huì)期刊《Macromolecules》上，文章第一作者為北京航空航天大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生孫亞蘭，陳愛(ài)華教授為唯一通訊作者。

  文章鏈接：http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.5c01526

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