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  固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）因其良好的柔性、對(duì)電極的界面適配性，被視為實(shí)現(xiàn)高安全性、高能量密度鋰金屬電池的關(guān)鍵材料。然而，傳統(tǒng)SPEs長(zhǎng)期面臨一個(gè)根本性矛盾——共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)能提供良好機(jī)械強(qiáng)度以抑制鋰枝晶，但嚴(yán)重限制了聚合物鏈段運(yùn)動(dòng)，導(dǎo)致離子電導(dǎo)率低下；反之，提升離子傳輸則需要犧牲材料的機(jī)械穩(wěn)定性。這個(gè)“蹺蹺板效應(yīng)”是制約SPEs實(shí)際應(yīng)用的瓶頸。

圖1. MSPE的設(shè)計(jì)理念

  近日，上海交通大學(xué)梁正/顏徐州/岳昕陽(yáng)團(tuán)隊(duì)從骨骼肌的收縮機(jī)制中獲得關(guān)鍵啟發(fā)：在肌肉中，Ca2?離子與肌鈣蛋白結(jié)合后，能驅(qū)動(dòng)肌動(dòng)蛋白與肌球蛋白發(fā)生相對(duì)滑動(dòng)，從而實(shí)現(xiàn)高效的協(xié)同運(yùn)動(dòng)（圖1a）。

  2025年12月19日，該工作以“A Transformative Molecular Muscle Solid Electrolyte”為題發(fā)表在《J. Am. Chem. Soc.》上（DOI：10.1021/jacs.5c18427）。文章第一作者是上海交通大學(xué)博士后劉昱迒，博士生石章琴。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。

  受此啟發(fā)，設(shè)計(jì)并制備了輪烷基[c2]維菊鏈（[c2]daisy chain, DC） 作為“分子肌肉單元”。這是一種由兩個(gè)互穿的大環(huán)組成的機(jī)械互鎖分子，大環(huán)可以在線性軸上自由滑動(dòng)。將其作為交聯(lián)點(diǎn)引入到以聚乙二醇（PEG）為主鏈的網(wǎng)絡(luò)中，構(gòu)建了機(jī)械互鎖網(wǎng)絡(luò)（^DCMIN）（圖1b）。其中，PEG負(fù)責(zé)與Li?配位傳導(dǎo)離子，而[c2]DC單元的滑動(dòng)運(yùn)動(dòng)則可以“拉動(dòng)”整個(gè)PEG鏈段，協(xié)同增強(qiáng)離子傳輸動(dòng)力學(xué)（圖1c）。

圖2. 離子電導(dǎo)與機(jī)械性能協(xié)同提升

  基于^DCMIN的分子肌肉電解質(zhì)（MSPE）表現(xiàn)出1.04 mS cm?1的室溫離子電導(dǎo)率，是傳統(tǒng)共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)電解質(zhì)的17倍。同時(shí)，MSPE保持了優(yōu)異的機(jī)械性能，楊氏模量達(dá)5.70 MPa，韌性為4.93 MJ m?3（圖2）。此外，通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬和對(duì)照實(shí)驗(yàn)（如乙�；コ骺腕w相互作用的Ac-MSPE），團(tuán)隊(duì)明確揭示了性能提升的微觀機(jī)制：[c2]DC單元的滑動(dòng)運(yùn)動(dòng)有效促進(jìn)了PEG鏈段的整體運(yùn)動(dòng)，從而縮短了Li?在配位點(diǎn)上的停留時(shí)間，顯著提升了Li?遷移速率（圖3）。這種機(jī)制類似于肌肉中“肌絲滑動(dòng)帶動(dòng)離子協(xié)同運(yùn)動(dòng)”。此外，機(jī)械互鎖網(wǎng)絡(luò)賦予MSPE出色的能量耗散能力。在循環(huán)過(guò)程中，鋰金屬電極的反復(fù)形變所產(chǎn)生的應(yīng)力能被網(wǎng)絡(luò)有效吸收和耗散，從而維持了電解質(zhì)的結(jié)構(gòu)完整性，抑制了鋰枝晶的生長(zhǎng)和界面副反應(yīng)。基于MSPE的鋰金屬電池展示出優(yōu)異的綜合性能。

圖3. MSPEs中的鋰離子傳輸

  這項(xiàng)研究工作提出了一種全新的電解質(zhì)設(shè)計(jì)范式：將具有可控滑動(dòng)特性的“分子肌肉”作為功能單元引入聚合物網(wǎng)絡(luò)，在分子尺度上實(shí)現(xiàn)了力學(xué)增強(qiáng)與離子傳輸?shù)膮f(xié)同提升，成功解決了固態(tài)鋰金屬電池中“機(jī)械強(qiáng)度與離子電導(dǎo)率難以兼得”這一經(jīng)典難題。這為開(kāi)發(fā)下一代兼具高能量密度、長(zhǎng)壽命和高安全性的全固態(tài)鋰電池提供了嶄新的思路和材料平臺(tái)。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c18427