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  多孔炭納米片兼具納米孔炭材料和二維材料的結構優(yōu)勢，具有比表面積高、孔隙率發(fā)達、橫縱比大和導電性優(yōu)良等理化特性，因此將其與不同功能的活性組分復合，可以協(xié)同提升材料的整體性能。

  目前，大部分多孔炭納米片復合材料主要通過硬模板法合成。然而，這類方法涉及復雜的合成過程和苛刻的化學刻蝕，導致成本高而效率低。雖然采用液體模板（如熔融鹽輔助）等策略更經濟高效，但是難以調控材料的納米結構。因此，如何發(fā)展一種高效合成策略，無需特定模板或前驅體就可以實現(xiàn)多孔炭納米片復合材料的可控制備，仍是一個難以解決的科學問題。

  另一方面，以自組裝二維有機分子（如聚合物或大環(huán)分子）為前驅體的直接熱解法，是另一種高效制備炭納米片的方法。但是，有機分子的高表面能和嚴重燒失會導致熱解后無法得到預想的納米形貌；此外，引入額外的無機組分會破壞有機分子的自組裝結構，并導致無機組分分布不均，因此難以構筑二維多孔炭復合材料。已有研究表明，預先對有機分子進行化學交聯(lián)，能顯著提升骨架的可成炭性，實現(xiàn)納米結構的可繼承。然而，這類策略仍然限制在球形或纖維狀的有機前驅體。通過自組裝的有機分子前驅體制備多組分的二維多孔炭復合材料仍有待開發(fā)。

  最近，中山大學符若文教授課題組以自組裝的層狀嵌段共聚物為前驅體，經原位自交聯(lián)、磺化剝離和離子交換后，得到金屬離子耦合的二維聚合物。自交聯(lián)和磺化過程顯著提升了聚合物骨架的可成炭性和結構繼承性，因此，進一步熱解后成功制備了由金屬硫化物（MS）、分子尺度的氧化硅（SiO_x）和多孔炭納米片組成的二維多孔炭復合材料（MS/SiO_x@PCNs）。其中，二維多孔炭骨架不僅具有優(yōu)良導電性，還可以提供快速的物質傳輸通道，金屬硫化物納米顆粒具有優(yōu)異的儲鈉比容量，極性的SiO_x對多硫化鈉有強化學吸附作用。得益于以上組分的多功能耦合，該類復合材料有望作為高性能的鈉離子電池負極材料。例如，以鈷離子耦合的二維聚合物為前驅體得到了Co₉S₈/SiO_x@PCNs，其具有優(yōu)異的倍率性能和超長的循環(huán)穩(wěn)定性，在10 A g^-1的大電流密度下循環(huán)5000圈，容量保持率高達94%。

圖1. 基于自組裝嵌段共聚物形貌可持續(xù)炭化制備MS/SiO_x@PCNs的示意圖。

圖2. （a）xPTEPM₅₈-b-PS₂₀₁，（b）xPTEPM₅₈-b-PSSA₂₀₁和（c）PTEPM₅₈-b-PSSA₂₀₁的SEM圖片；（d）PTEPM₅₈-b-PS₂₀₁，xPTEPM₅₈-b-PS₂₀₁和xPTEPM₅₈-b-PSSA₂₀₁在氮氣氛圍下的熱失重分析曲線。

圖3. Co₉S₈/SiO_x@PCNs的結構表征：（a）SEM，（b）TEM和（c,d）高分辨TEM圖片；（e）STEM圖片和相應的元素地圖展現(xiàn)了碳、硅、氧、鈷和硫元素的分布；（f）氮氣吸附-脫附曲線；（g）XRD譜圖；內置圖（d）是沿白色直線的強度分布曲線，表明Co₉S₈顆粒的晶面距；內置圖（f）是孔徑分布曲線。

圖4. Co₉S₈/SiO_x@PCNs和Co₉S₈@PCNs電極的（a）在0.05-5 A g^-1電流密度下的倍率性能，（b）在1 A g^-1電流密度下的循環(huán)性能，（c）在10 A g^-1電流密度下的長循環(huán)性能。（d）初始隔膜和Co₉S₈/SiO_x@PCNs以及Co₉S₈@PCNs電極循環(huán)500圈后的隔膜的數(shù)碼照片。（e）Co₉S₈/SiO_x@PCNs和Co₉S₈@PCNs經24小時后對多硫化鈉的可視化吸附。（f）SiO₂和石墨烯對Na₂S₄的結合能。（g）石墨烯和（h）SiO₂的（111）晶面吸附Na₂S₄的電荷差異。

  該論文以“Morphology-Persistent Carbonization of Self-Assembled Block Copolymers for Multifunctional Coupled Two-Dimensional Porous Carbon Hybrids”為題發(fā)表在Chemistry of Materials期刊上（Chem. Mater. 2020, 32, 8971?8980）。文章通訊作者為中山大學劉紹鴻副教授和符若文教授，第一作者是黃俊龍博士。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.0c03136