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  傳統(tǒng)的室溫磷光（RTP）聚合物材料缺乏按需發(fā)射磷光的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)變化機(jī)制，這限制了它們?cè)谥悄茉O(shè)備等特定場(chǎng)景中的應(yīng)用。然而，開發(fā)具有按需發(fā)射能力的RTP聚合物材料極具吸引力，但也頗具挑戰(zhàn)性。聚合體模量的變化會(huì)涉及網(wǎng)絡(luò)自由體積或交聯(lián)密度的變化，而發(fā)色團(tuán)的RTP發(fā)射與聚合體的剛性環(huán)境密切相關(guān)，可按需進(jìn)行編程調(diào)節(jié)。近年來，可重新排列內(nèi)部拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)以適應(yīng)外部環(huán)境的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)材料日益受到關(guān)注。此類自適應(yīng)系統(tǒng)的一個(gè)關(guān)鍵策略是引入動(dòng)態(tài)共價(jià)化學(xué)，其中特定的化學(xué)鍵可在外部刺激下發(fā)生可逆的斷裂和重新組合反應(yīng)。

圖1 合成路線和非平衡酯交換示意圖。（a）單體、交聯(lián)劑、引發(fā)劑和發(fā)色團(tuán)的化學(xué)結(jié)構(gòu)。（b）LCD 3D打印示意圖。（c）光聚合和非平衡酯化后的聚合物網(wǎng)絡(luò)。

圖2 監(jiān)測(cè)硬化過程。HBA-HDA_0.2%在150 °C退火不同時(shí)間后的（a）應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（b）含催化劑（TBD）和不含催化劑（TBD）時(shí)的重量損失；（d）差示掃描量熱（DSC）；（d）凝膠分?jǐn)?shù)。

圖3 摻雜DPCz和DBCz的HBA-HDA_0.2%薄膜的光物理特性。（a）HBA-HDA和發(fā)色團(tuán)的HOMO和LUMO能級(jí)。（b）HBA-HDA_0.2%-DPCz和（c）HBA-HDA_0.2%-DBCz薄膜的瞬時(shí)和延遲磷光光譜。（d）HBA-HDA_0.2%-DPCz (λ_em = 485 nm)和（e）HBA-HDA_0.2%-DBCz (λ_em = 566 nm)薄膜磷光發(fā)射的壽命衰減曲線。（f）CIE坐標(biāo)圖。

圖4 HBA-HDA_0.2%-DPCz薄膜不同退火時(shí)間后的光物理特性。（a）不同退火時(shí)間后的磷光照片。（c）不同退火時(shí)間和（d）楊氏模量下的磷光強(qiáng)度和余輝。

圖5 通過非平衡酯交換反應(yīng)實(shí)現(xiàn)圖案化磷光。（a）獲得區(qū)域化磷光的過程。用TBD溶液書寫（b）HBA-HDA_0.2%-DPCz和（c）HBA-HDA_0.2%-DBCz薄膜在紫外光照射前后的照片。

圖6 空間區(qū)域化激活了3D打印材料的磷光。三維打�。�a）立方體、（b）狐貍、（c）章魚和（d）東方明珠在紫外光照射下和照射后的照片。掃描二維碼查看視頻。

  綜上所述，作者成功開發(fā)出一種純有機(jī)RTP聚合物材料，通過在聚合物中加入發(fā)色團(tuán)，該材料可按需進(jìn)行選擇性激活。這種材料可用于3D打印，并能通過酯交換反應(yīng)實(shí)現(xiàn)按需、超長(zhǎng)的多色RTP發(fā)射。在一定范圍內(nèi)，磷光強(qiáng)度和余輝時(shí)間與材料的模量呈正相關(guān)，從而可以直觀地檢測(cè)酯交換反應(yīng)過程中的模量變化。這項(xiàng)工作為防偽加密和模量檢測(cè)領(lǐng)域的智能RTP材料按需調(diào)制提供了一種策略。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/cbe.3c00128