聚兩性電解質(zhì)水凝膠因具有寬泛可調(diào)的強(qiáng)度、自修復(fù)、形狀記憶以及自調(diào)節(jié)粘附等優(yōu)異性能，受到了眾多學(xué)者的關(guān)注，目前已廣泛應(yīng)用于藥物控釋和組織再生支架等領(lǐng)域。但是該凝膠仍有幾個(gè)缺點(diǎn)制約了其應(yīng)用，如形狀記憶的刺激源較為單一、原始形狀無法自發(fā)轉(zhuǎn)變?yōu)榕R時(shí)形狀、自修復(fù)時(shí)間較長等，所以，如何通過調(diào)整水凝膠的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和改變水凝膠的組分解決以上問題仍需進(jìn)一步研究。
針對(duì)聚兩性電解質(zhì)水凝膠的刺激源過于單一的問題，華南理工大學(xué)王濤副研究員/孫尉翔副研究員/童真教授團(tuán)隊(duì)在傳統(tǒng)聚兩性電解質(zhì)水凝膠中引入弱的陰離子單體甲基丙烯酸（MAA），實(shí)現(xiàn)了pH誘導(dǎo)的形狀記憶效應(yīng)，同時(shí)，由于快速溶脹、交聯(lián)點(diǎn)重建、殘余變形等水凝膠在非平衡狀態(tài)的協(xié)同效應(yīng)，該凝膠還具有自發(fā)驅(qū)動(dòng)的行為（圖1），提供了一種能夠連續(xù)驅(qū)動(dòng)的水凝膠驅(qū)動(dòng)器的設(shè)計(jì)思路（Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1707245）。
圖1. 基于MAA的聚兩性電解質(zhì)水凝膠的自發(fā)驅(qū)動(dòng)行為
在保留可自發(fā)變形功能的前提下，為改善聚電解質(zhì)水凝膠的力學(xué)強(qiáng)度，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步利用弱陽離子單體甲基丙烯酸二乙氨基乙酯（DEAEMA）在酸性聚苯乙烯磺酸水溶液中制備了聚離子復(fù)合物（PIC）水凝膠（圖2），在大幅提高水凝膠力學(xué)強(qiáng)度的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)了pH誘導(dǎo)的形狀記憶效應(yīng)和自發(fā)驅(qū)動(dòng)行為；同時(shí)，通過控制含水量，該凝膠還能夠?qū)崿F(xiàn)信息加密的功能（Macromol. Rapid Commun. 2021, 42, 2000747）。
圖2. 基于DEAEMA的聚兩性電解質(zhì)水凝膠的形狀記憶、自發(fā)驅(qū)動(dòng)和信息加密功能
在前期工作的基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊(duì)在傳統(tǒng)聚兩性電解質(zhì)水凝膠中引入弱陽離子單體甲基丙烯酸二甲氨基乙酯（DMAEMA）（圖3），該凝膠也具有pH響應(yīng)的形狀記憶效應(yīng)及優(yōu)異的可重復(fù)性（圖4），利用形狀記憶的恢復(fù)過程可模擬凝膠盒子的打開和花朵的開放過程（圖5）。更有趣的是，在交替浸泡酸堿溶液的形狀記憶過程中，該水凝膠還具有自增強(qiáng)的特性，水凝膠拉伸強(qiáng)度可以提高10倍；通過粘彈性-應(yīng)變硬化模型的擬合，可知水凝膠在自增強(qiáng)過程中，應(yīng)變硬化部分的模量持續(xù)增強(qiáng)，而其他物理量則基本不變，這說明水凝膠的自增強(qiáng)行為可能來自于pH誘導(dǎo)相分離的物理老化作用（圖6）。除此之外，該水凝膠還具有快速自修復(fù)能力，將切開的水凝膠直接接觸5 min，無需任何外力和加熱等額外處理，即可完成修復(fù)；作者利用此性能實(shí)現(xiàn)了如自修復(fù)凝膠管和導(dǎo)電凝膠器件等應(yīng)用（圖7），在人造血管、可穿戴設(shè)備、軟體機(jī)器人等領(lǐng)域有潛在應(yīng)用前景。該水凝膠的pH響應(yīng)形狀記憶、自增強(qiáng)、快速自修復(fù)性能也提供了新的材料設(shè)計(jì)策略。
圖3. 基于DMAEMA的聚兩性電解質(zhì)水凝膠的制備過程及化學(xué)結(jié)構(gòu)
圖4. DMAEMA聚兩性電解質(zhì)水凝膠的形狀記憶效應(yīng)及其可重復(fù)性
圖5. DMAEMA聚兩性電解質(zhì)水凝膠模擬盒子打開和花朵開放
圖6. DMAEMA聚兩性電解質(zhì)水凝膠自增強(qiáng)過程中拉伸強(qiáng)度的變化、拉伸曲線及模型擬合結(jié)果
圖7. DMAEMA聚兩性電解質(zhì)水凝膠的快速自修復(fù)凝膠管和導(dǎo)電凝膠器件
以上相關(guān)成果分別發(fā)表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1707245)，Macromolecular Rapid Communications (Macromol. Rapid Commun. 2021, 42, 2000747)，Macromolecules (DOI: 10.1021/acs.macromol.0c02657)上。論文的第一作者分別為張?jiān)叢┦?/strong>和華南理工大學(xué)碩士生胡綺倩，通訊作者為華南理工大學(xué)王濤副研究員，共同通訊作者為華南理工大學(xué)孫尉翔副研究員和童真教授。
論文鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201707245
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/marc.202000747
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.0c02657
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